美国东部有机化合物臭氧形成潜力分析报告.ppt

美国东部有机化合物臭氧形成潜力:关于不同时间段、排放清单、区域的对比 小组成员：尚志标 宋玉新 陶 雷 一、作者及期刊相关介绍 Amir Hakami 加州理工学院 环境科学与工程系 Michele S.Bergin Armistead G.Russell 佐治亚理工学院土木与环境工程学院 累计发表论文276篇 本文发表于环境领域高档期刊EST。2004年本期刊被引用34474次，影响因子3.557（在2004年领域内排名第五）。本文至发表以来共引用10次 二、 摘要及创新点 应用直接敏感性分析法三维评价美国东部的臭氧反应形成潜力。利用化学机理（SAPRC—99）计算在多尺度空气质量模型中32个确定和9个总化合物的反应活性。对2个不同的时间段和2种不同的排放情景进行了模拟。而VOCs绝对反应活性显示了大量的空间变异性，相对反应性（归一化到一个基准混合物的反应）产生一个更均匀的场。经过1小时和8小时平均间隔形成三种类型宽领域的相对反应性的度量指标MIR-3D、POIR-3D、LS-RR评价。 一般情况下，臭氧反应活性（排除异常的每日峰值臭氧为基础）在不同的时间段或排放情景相当一致。与箱模型相比，VOCs的反应三维度量非常相似。然而，三维指标度量对于物种反应性有一个明显较窄的范围，导致它对一些反应性更高的由自由基产生的VOCs（特别是醛）表现为反应活性较低。正如预期，具有更少的自由基的可用性时段和排放情景对所有物种绝对活性更高、对更多自由基产生的物质反应活性相对较高。 创新点 本论文用包括SAPRC-99化学机理与三维去耦合直接法（DDM-3D）敏感性分析方法的空气质量模型基于一定时间形成三种类型宽领域的相对反应性的度量指标MIR-3D、POIR-3D、LS-RR评估美国东部VOC反应活性。 通过对有两种不同排放情形（基础和未来情形）的两个时间段的模拟来评价气象或环境因素对3-D反应性的影响。研究结果与以前加州的研究结果做了对比。 三、论文核心内容 前言 臭氧是氮氧化物（NOX）和挥发性有机物（VOCs）在大气中通过一系列光化学反应形成的的二次污染物，作为一种二次污染物，臭氧控制策略依赖于减少其前体的排放量：氮氧化物（NOX）和挥发性有机物（VOCs）。 由于臭氧浓度水平对前体物的排放变化具有非线性的化学响应特征，因此识别臭氧的来源、量化各类污染源对臭氧的贡献是比较复杂的。 Carter用箱模型模拟计算了美国39个地区有机物的反应活性。 该模型中，最大增量反应活性（MIR）和最大臭氧增量反应活性（MOIR）两个指标应用的最多。 有机化合物的增加反应活性（IR）： 箱模式是一种非常简单的城市空气质量模式 ，便于应用同时也有一定的合理性 ，至今仍被广泛采用。箱模式把整个城市空间(或某一区域空间)看作是由一个或多个矩形的箱体组成 箱底和箱顶分别为城市下垫面及混合层顶 四周由城市(或区域空间)的范围确定。 按箱体的个数 ，可分为单箱模型和多箱模型。 箱体模型的基本原理是物质守恒原理 箱体内的平均浓度变化依赖于污染物排入量、 上风向输入量 、垂直方向流出量下风向输出量的平衡 ，故可以推导出箱模式的一般表达式为：  (2)设x轴与平均风方向一致 忽略顺风向(x轴方向)扩散假定箱体内水平 垂直方向污染物浓度分布均匀； (3)箱体内污染物排放量为一常数 混合层内污染物一经排放便迅速扩散均匀； (4)将箱体侧边界及混合层顶边界视作不透壁 扩散很小忽略不计； (5)认为区域外很干净 本底浓度CB=0； (6)认为箱内污染物扩散达到稳定平衡后 浓度不再随时间而变化 即dC/dt=0。 新的研究方法的引入 用具有DDM-3D灵敏度计算方法和SAPRC—99化学机理的气溶胶动力模型URM对美国东部的三维反应性进行评估。 采用多尺度不连续网格（见图1）。采用时间段1995年5月20日—27日、7月10日—18日；2010年5月20日—27日；7月10日—18日两个不同的气象条件下特定日相应的排放清单进行反应活性模拟。 URM-1ATM模型（概述见表1）。 DDM- 3D 方法是另外一种计算灵敏度的方法即在基准情景的模拟计算过程中， 同时求解一系列灵敏度方程， 得到污染物浓度对多个指定参数的局部灵敏度(local sensitivity) 灵敏度方程则从模型的控制方程求解而来， 该方法的基本公式如下： 式中， S ijDDM 为污染物 i 对参数 Pj 的灵敏度， C i 为污染物 i 的浓度， P