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提高Rh—Mn/SiO2催化剂合成乙醇性能的途径研究
学兔兔
第3期 柯 雷等:提高R_h—Mn/SiO 催化剂合成乙醇性能的途径研究 53
提高Rh—Mn/SiO2催化剂合成乙醇性能的途径研究
柯 雷,惠贺龙,王小华,王 鹏,李子君,韦云昭,舒新前
(中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院,北京 100083)
摘要:通过实验分别研究了浸渍顺序、Mn负载量以及工况条件对Rh-MrdSiO:催化剂上CO加氢合成乙醇反应的影响,并
采用程序升温还原 ( rPR)技术对催化剂进行表征。结果表明:同时浸渍铑锰的催化剂的C:含氧化合物的时空产率达到
255.8g/(kg·h),乙醇的选择性为15.39%,均高于分步浸渍的催化剂;Mn负载量影响Rh.Mn的相互作用,实验发现当催化剂
lt(Mn)为 1.5%时,乙醇的选择性可升高到18.09%,同时可以抑制甲烷的生成。研究确定了Rh.Mn/SiO2催化CO加氧合成乙醇的
最优工艺条件。
关键词:Rh.bln/SiO2催化剂;制备;一氧化碳;加氢;合成;乙醇;反应条件
中图分类号:0643;TQ426;TQ223.122 文献标识码:A 文章编号:1001.9219(2014)03-53-04
我国是一个富煤少油贫气的国家,能源紧缺成 1 实验部分
为限制我国经济发展的关键因素。乙醇能作为汽油
1.1 催化剂的制备
添加剂。有助于提高汽油的辛烷值I 1。美国和日本都
催化剂载体选用二氧化硅颗粒 (20目 4O目.
已广泛生产和使用燃料乙醇【2]。我国“十五”规划已
BET比表面积约为180m2/g),采用等体积浸渍法制
经明确了开发乙醇等C:含氧化合物为替代液体燃
备催化剂。将RhC13·3H2O(w(Rh)=39.1%,国药集团)
料的发展方向131。传统工业生产乙醇以发酵法为主,
与质量分数为50%的Mn(NO ) 溶液(国药集团)按
难以大规模推广。采用热化学方法从合成气制乙醇
所需比例配成溶液.加入一定量硅胶于室温浸渍
原料来源广泛,工艺效率高,其研究开发将为替代
12h后11O℃干燥12h、400℃焙烧4h。取出置于干燥
液体燃料技术的发展带来新机遇。合成气热化学法
器中冷却至室温制得催化剂样品。其负载的Rh质
制乙醇有两步法[41和一步法[51两种工艺。从发展潜力
量分数为1%。无特别说明。本文中的催化剂都是用
看.一步法更优。但核心是要开发更高效催化剂。现
混合共浸渍法制备。
有的研究结果表明I-2舟,Rh—Mn/SiO 催化剂对低碳醇
1.2 催化剂活性评价
具有独特的选择性而备受重视。学术界对这类催化
CO催化加氢合成乙醇的实验在q~6mmx550mm
剂的研究观点各异。影响催化剂反应性能的因素颇
的不锈钢管式固定床中
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