球形催化剂颗粒内气体扩散及其有效因子.pdfVIP

第 27卷第 4期 化学反应T程与工艺 v0l27．NO4 2011年8月 ChemicalReactionEngineeringandTechnology Aug．2011 文章编号：1001--7631(2011)04—0289_-_08 球形催化剂颗粒内气体扩散及其有效因子 F=q云飞 1,2 张 力 1,2 陈艳容 ，冉景煜 1,2 (1．重庆大学低品位能源利用技术及系统教育部重点实验室，重庆 400030； 2．重庆大学动力工程学院，重庆 400030) 摘要：研究了三元催化器处理天然气汽车尾气过程中球形催化剂颗粒内的尾气 散系数、浓度分布以及催化剂有 效因子 (r／)等影响因素 。结果表 明，适当增大催化剂颗粒的平均孔半径或增大分子的平均 自由程 ，可使扩散系数 在整个催化剂颗粒内均保持较高的值 随Thiele模数 ( )值的减小，催化剂颗粒内的相对浓度分布更为均匀， 且呈整体增大的趋势，有效因子也增大。要消除内扩散的影响，使r／相对较大，应降低 的值，并保持在0．0405。 关键词：三元催化器 天然气汽车尾气 扩散 Thiele模数 有效因子 中固分类号：TQ021．4 文献标识码：A 天然气汽车尾气中含有HC，CO~I1N 等有害成分，如不经处理会对环境造成污染，因此需安装催化 净化装置对有害成分及未完伞燃烧fl~CH进行净化处理 J【】。在催化反应及气体分离领域中，传质过程的理 论研究及其在实际应用中的研究都极其重要L2J。扩散系数是传质过程 的重要参数，是组分扩散迁移特性 的表征，因此传质过程中扩散系数的计算及确定具有重要的工程应用价值。气固相催化反应中，催化剂孑L 道 内的传质对化学反应至关重要，其影响程度主要体现在与内扩散有效扩散系数密切相关的有效因子上4【．。 辛峰等8【】分别采用C2H4，Ar和CO2进行两组分和三组分的定态扩散实验，推导出过渡区扩散等温下两组 分扩散的有效扩散系数为常数应满足的基本条件。Pavel等 研究了O2和CO2在无定形聚对苯：二甲酸乙一酯 (PET)及其相关聚酯混合物中的扩散系数，以探索气体在聚酯巾的扩散进而改进聚酯的阻隔性能。王斐 等 l【0】运用Fick扩散模型关联得到了CH4及CO2在活性炭微球内的扩散系数，表明CH4与CO2在活性炭微球内 的扩散属于晶体扩散，在介孔活性炭微球内的扩散速率均随着温度的增加而增加，随体系平衡压力的增加 而减小。张丽卿…】推导了氢气在多层球壳巾扩散过程的浓度分布表达式，认为每一层在一定的扩散时间内， 一 定量氢气的 散‘浓度与扩散深度之间近似为抛物线关系。王平利等 l【2】采用分子动力学模拟研究了小分子 在无定形PET中的扩散过程，基于Einstein关系式计算了扩散系数，讨论了模拟时间和密度对 散‘系数的影 响。王勤[13】采用非稳态热晕法分别测定了甲醇和乙醇往活性炭中的有效扩散系数，表明在测定的范围内， 两个工质的有效扩散系数均近似遵从Arhenius关系。催化反应过程巾研究的核心问题是化学反应速率及其 影响因素，即反应动力学问题。对微孔内催化反应动力学影响较大的是内扩散，催化剂颗粒大小和微孔内 径粗细直接影响着内扩散过程。天然气汽车尾气净化用球形多孔催化剂，由于内扩散效应的存在，在反应 物分子没有扩散到小孔最深处之前已经消耗殆尽，仅有一部分催化剂内表面发挥作用，使催化剂的利用率 降低，且扩散愈慢，表面利用率愈低，因此，如何减小或消除催化剂颗粒的内扩散影ninon提高催化剂的有 收稿日期：2011．03—10：修订 日期：2011．07．11 作者简介：闰云 b(1978-)，博_上，副教授。E-mail：yunfeiyan@yahoocorn．crl 基金项目；国家自然科学基金 ；熏庆市自然科学基金最点项目CSTC，2009BA6067)；熏庆火学高层次入才科研启动攀金 (0903005104717) 290 化学反应工程与工艺 2011年8月 效因子一直是催化反应过程中研究的热点问题。本工作研究球形催化剂颗粒