TiSi复合氧化物的制备表征及其在CO氧化反应中的应用.docVIP

Ti-Si复合氧化物的制备、表征及其在CO氧化反应中的应用 【摘要】：Ti-Si复合氧化物是一种新型催化材料，可用于降解水中的有机污染物，净化室内空气，还可用于废气处理，如NOx，CO，SO_2的消除；其多孔材料已被用于选择性氧化反应中，包括烯烃的环氧化，饱和烃的选择氧化等。基于其广泛的应用前景，国内外研究人员在考察TiO_2-SiO_2复合氧化物制备条件对硅钛结构性能影响方面作了有意义的探索。本学位论文的研究工作是在查阅了大量文献的基础上，分析总结前人在制备Ti-Si复合氧化物方面的不足，得到一种简单的制备方法。本文以廉价的无机钛盐——TiCl_4为起始原料，采用简单的溶胶-凝胶一步水解的方法制备Ti-Si复合氧化物，通过FT-IR、N_2Physisorption、XRD等测试手段考察TiO_2含量、醋酸用量以及后处理温度对Ti-Si复合氧化物结构和织构的影响。结果表明：制得的Ti-Si复合氧化物具有很高的比表面积，在TiO_2含量为10％时达到681.5m~2／g，Ti原子进入Si-O四面体结构中，形成Si-O-Ti键，复合氧化物的稳定性好，当TiO_2含量低于60wt％时，以无定型形式存在；当含量为80％时，出现锐钛矿型TiO_2，但与纯TiO_2相比晶型不完整：醋酸对Ti-Si复合氧化物的比表面积、晶型都有很大的影响；TiO_2含量为20％的20TiSi经1100高温焙烧后，仍有较高的比表面积(11m~2／g)，稳定性好，在较宽的温度范围内焙烧，没有引起Ti-O-Si键的断裂，分散度高，没有出现晶型TiO_2。本文还将Ti-Si复合氧化物负载Cu活性组分用于CO的氧化反应，考察载体中TiO_2含量、活性组分含量、还原温度等条件对催化剂CO氧化性能的影响。结果发现：在铜含量为5wt％时，不同Ti含量的Ti-Si复合氧化物对催化剂的CO氧化活性没有明显的影响；采用20TiSi为载体负载的不同铜含量的催化剂当Cu含量在1～13wt％之间时，活性没有明显差异，当Cu含量为20wt％时，其活性明显提高；不同Cu含量的催化剂中有两种铜物种存在，这两种铜物种都是CO氧化的活性中心。【关键词】： 【学位授予单位】：山西大学 【学位级别】：硕士 【学位授予年份】：2003 【分类号】：O643.3 【目录】：中文摘要4-5英文摘要5-8第一章文献综述与课题选择8-211.1超细粒子的特性、制备及其在催化领域的应用8-131.1.1超细粒子的特性81.1.2超细粒子的制备方法8-121.1.3超细粒子在催化领域中的应用12-131.2超细Ti-Si复合氧化物的制备方法及其研究现状13-161.2.1超细Ti-Si复合氧化物的制备方法及其进展13-141.2.2超细Ti-Si复合氧化物的应用14-161.3课题选择及研究内容16-181.3.1课题选择16-171.3.2研究内容及技术路线17-181.3.3本论文的创新点18参考文献18-21第二章论文中使用的试剂和测试方法21-222.1所用试剂212.2实验测试方法21-222.2.1比表面积及孔结构测试212.2.2样品的物相分析212.2.3样品的IR分析212.2.4催化剂CO氧化反应性能的测试212.2.5催化剂的H_2-TPR21-22第三章不同Ti含量的Ti-Si复合氧化物的制备及表征22-323.1超细Ti-Si复合氧化物的制备233.2不同TiO_2含量Ti-Si复合氧化物的胶凝时间实验23-243.3Ti-Si复合氧化物的表征24-303.3.1特征键分析24-253.3.2复合氧化物的N_2物理吸附结果25-293.3.3复合氧化物的晶相分析29-303.4讨论30-313.5小结31参考文献31-32第四章醋酸用量对Ti-Si复合氧化物的影响32-434.1不同醋酸用量的Ti-Si复合氧化物的制备324.2不同醋酸用量的Ti-Si复合氧化物的胶凝时间32-334.3Ti-Si复合氧化物的表征33-424.3.1特征键分析334.3.2复合氧化物的N_2Physisorption结果33-414.3.3复合氧化物的晶相分析41-424.4小结42参考文献42-43第五章后处理温度对Ti-Si复合氧化物的影响43-485.1超细Ti-Si复合氧化物的制备435.2Ti-Si复合氧化物的表征43-465.2.1后处理温度对复合氧化物N_2物理吸附结果的影响43-455.2.2特征键分析455.2.3后处理温度对复合氧化物晶相结构的影响45-465.3小结46参考文献46-48第六章钛基催化剂的CO氧化反应研究48-536.1不同载体CuO催化剂的制备及反应评价49-506.1.1催化剂的制备496.1.2催化剂的活性评价49-506.2不同Cu含量的催化剂的制备及反应