焦炉煤气甲烷重整制氢热力学分析和实验研究.pdfVIP

物理化学学报(WuliHuaxueXuebao) 350 ActaP s．一Chim．Sin．，2010，26(2)：350—358 February [Article】 www．whxb．pku．edu．ca 焦炉煤气甲烷重整制氢热力学分析和实验研究 杨志彬 张玉文 张云妍 丁伟中 沈培俊 刘 勇 周宇鼎 黄少卿 (上海大学上海市现代冶金与材料制备重点实验室，上海 200072) 摘要：对焦炉煤气甲烷部分氧化重整热力学进行分析，考察反应温度、CI-IdO摩尔比及水蒸气加入量等因素对 重整性能的影响，并分析焦炉煤气原始氢含量对其部分氧化重整性能的影响．分析结果表明甲烷转化率均随 CH4／O摩尔比和水蒸气加入量的增大以及反应温度的升高而增大．在 CHdO 摩尔比1．7—2．1，温度 825—9O0℃ 及压力 1．01xl0Pa的反应条件下，可得较好重整性能；甲烷转化率，氢及一氧化碳的选择性分别为91．O％一 99．9％，87．0％一93．4％和 100％一107％，重整后得到的氢量增大到原始氢量的 1．95—2．05倍 ，每摩尔焦炉煤气消耗 的热量仅为2．94J，同时得出在CHJO摩尔比2，温度825—900℃及 1．01xl0Pa条件下，往焦炉煤气内添加体积 分数为2％一4％的水蒸气时重整性能得到较大提高；重整后甲烷转化率 、氢及一氧化碳选择性分别由92．6％、 87．2％、104％增大到98．6％、96．4％、107％．并在BaCoo．TFeo~Nb∞0w透氧膜反应器上研究NiO／MgO固溶体催化剂 焦炉煤气部分氧化重整性能．结果表明该重整反应效果较好，于 875℃下获得 16．3mL·cm m·in 透氧量，95％ 甲烷转化率及80．5％氢和 l06％一氧化碳选择性．且所得实验结果与热力学分析结果符合较好，表明NiO／MgO 固溶体催化剂有较好的催化重整性能． 关键词： 焦炉煤气；氢；热力学分析；混合导体透氧膜反应器；NiOM／gO固溶体催化剂 中图分类号： 0641；0643 HydrogenProductionfrom CokeOvenGasbyM ethaneReforming： ThermodynamicAnalysisandExperim entalStudy YANG Zhi—Bin ZHANGYu—W en ZHANG Yun—Yan DINGW ei—Zhong SHEN Pei—Jun UUYong ZHOUYu—Ding HUANGShao—Qing (ShanghaiKeyLaboratoryofModernMetallurgyandMaterialsProcessing，ShanghaiUniversity,Shanghai200072，P．R．China) Abstract： A thermodynamicanalysisofthepania1oxidationofmehtane(POM)incokeovengas(C0G)was carriedout．TheoptimizedconditionswereCHgO，molarratiosof1．7-2．1andreactiontemperaturesof825-900℃． W eobtainedCI-I,conversionsof91．0％一99．9％．H2selectivityof87．0％一93．4％．andCO selectiviyt of10o％-107％ at l_01xl0Pa．TheeffectofH，inhteCOGonhteperform