光催化重整有机化合物制氢的研究进展.pptVIP

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2017-06-21 发布于湖北
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光催化重整有机化合物制氢的研究进展

谢谢大家! * 光催化重整有机化合物制氢的研究进展大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室报告人: 宗旭 2004级博士生指导老师: 李灿院士 Seminar II N. S. Lewis, Nature, 2001, 414, 589. 太阳能转化利用的途径 A. Fujishima et al., Nature, 1972, 238, 37. 光电催化分解水制氢半导体光催化制氢的原理 VB CB hv O2＋H+ + 表面复合 + 体相复合 H2O H+ H2 hv 有机物 CO2＋H＋或者 H2O H2 + 1/2 O2 分解水和有机物制氢的热力学对比 ΔG? = 237 KJ/mol, E = -ΔG?/nF = -1.23 eV -5.9 C6H12O6+6H2O →12H2+ 6CO2 山梨糖 -6.6 C6H12O6+6H2O →12H2+ 6CO2 葡萄糖 1.8 C3H8O3+ 3H2O →7H2 + 3CO2 丙三醇 48.7 C2H6O + 3H2O →6H2 + 2CO2 乙醇 9.3 CH4O + H2O →3H2 + CO2 甲醇 ΔG? KJ/(mol C ) 反应化合物 T. Kawai et al., Chem.Commun., 1980, 694. 4.2 0.49 TiO2-(Ph2P)3RhCl 4.0 0.37 RuO2-TiO2 19.0 2.2 TiO2-Pd 40.0 4.6 TiO2-Pt 44.0 5.2 RuO2-TiO2-Pt 3.2 0.27 TiO2 Quantum yield at λ= 380nm(%) H2(mmol) Photocatalyst 光催化重整甲醇制氢反应条件: 催化剂: 0.3 g; 牺牲剂: 甲醇, 10 ml; 水, 10 ml; 光源: 500 W 氙灯，反应时间：10 h。 A. Kudo, et al., J. Am. Chem.Soc. 125, 2003, 3082. NaTaO3光催化重整甲醇制氢反应条件: 催化剂: 1 g; 牺牲剂: 甲醇, 80 ml; 水, 320 ml；光源: 400 W 汞灯。重整甲醇制备低CO含量的H2 反应条件: 催化剂: 0.2 g; 牺牲剂: 甲醇, 5 M; 水, 200 ml；光源: 300 W 氙灯。 C. Li et al., J. Catal. 2008, 253, 225. TiO2光催化重整甲醇制氢机理 CH3OH + h+ ? CH3O? + H+ CH3O? + 2h+ ? CHO? + 2H+ CHO? + h+ + H2O ? HCOOH + H+ HCOOH + 2h+ ? CO2 + 2H+ 2H+ + 2e- ? H2 D. F. Ollis et al., J.Catal, 1984, 88, 89. H. Al-Ekabi et al., Langmuir, 1989, 5, 250. C. Richard., J.Photochem.Photobiol A: Chem, 1993, 72, 179. C. Wang et al., J.Am.Chem.Soc., 2004, 126, 8094. T. Kawai et al., Chem.Phys.Letters, 1981, 80, 341. 38.0 5.08 Pt/TiO2 19.0 2.50 Rh/ TiO2 13.6 1.82 Pd/TiO2 6.5 0.87 Ni/ TiO2 4.5 0.60 (PPh3)3RhCl3/ TiO2 2.3 0.31 Ir(CO)(PPh3)2Cl/ TiO2 0.8 0.11 TiO2 Quantum yield at λ= 380nm(%) H2(mmol) Photocatalyst 光催化重整乙醇制氢反应条件: 催化剂: 0.3 g; 牺牲剂: 乙醇, 15 ml; 水, 15 ml；光源: 500 W 氙灯，反应时间：10 h。光催化重整乙醇制氢 T. Sakata et al., Chem.Phys.Lett., 1981, 80, 341. G. R. Bamwenda et al., J.Photochem.Photobiol. A, 1995, 89, 177. H. Chen et al., Colloids Surf. A, 1999, 157, 295. S. Anandan et al., J.Photochem.Photobiol. A, 2003, 4, 5. C2H5OH CH3CHO ＋ H2