合成低碳醇用CuCo基催化剂的CNT改性制备与性能研究.pdfVIP

士丽敏 等 ：合成低碳醇用CuCo基催化剂的CNT改性制备与性能研究 合成低碳醇用 CuCo基催化剂的CNT改性制备与性能研究 士丽敏 ，储 伟 ，邓思玉 (1．西安工业大学 材料与化工学院，陕西 西安 710032；2．四川大学 化工学院，四川 成都 610065) 摘 要 ： 采用超声辅助的反相共沉淀法制备 了合成 殊的孔腔结构 、优 良的热稳定性 以及吸附、脱附等性 气转化制低碳 醇用 CuCo基催化 剂，研 究 了碳纳米管 能，被广泛用作催化剂的载体或助剂[6]。张鸿斌等人 (CNT)作为助剂对催化剂的组织结构、表面吸附行为、 的研究结果表明，在合成醇催化剂中添加适量的CNT 合成低碳醇催化性能等的影响规律和作用机制。粉末 可显著增加 CO加氢转化率和形成醇 的选择性 ]。 X射线衍射物相分析结果表 明，CNT 的改性有利于 催化剂 的高活性和醇选择性与 CNT 的奇特结构和某 Cu—Co尖晶石相的形成，使合成醇的活性位增 多，程序 些性质关系密切 ，从化学催化的角度考虑，CNT对 H。 升温实验分析结果显示 了cNT的添加改善 了催化剂 吸附／活化[g]及促进氢吸附物种溢流和 电子传递的特 的还原性能，显著提高了催化剂表面对 Co 的吸附活 性尤为重要 。在低碳醇合成条件下，CNT促进 的催化 化能力和碳链 增长能力，CNT 改性制备 的催化剂对 剂上存在较多的可逆吸附氢物种，营造 出具有较高活 CO加氢合成低碳醇表现 出较高的催化活性和醇时空 泼氢稳态浓度 的表面氛围，这些活性氢吸附物种通过 产率及 C+醇选择性。 氢溢流作用很容易传输到催化活性位上，从而提高低 关键词 ： CuCo基催化剂 ；低碳醇 ；CNT；催化活性； 碳醇合成过程中一系列表面加氢反应的速率[8 。 选择性 中图分类号 ： O643．36 文献标识码 ：A 本实验借助 CNT的奇特结构及吸附／溢流特性， 文章编号：1001—9731(2011)02—0237-04 采用超声辅助的反相共沉淀法制备 了 CNT促进 的 CuCo基催化剂用于 CO加氢合成低碳醇反应 ，以期提 1 引 言 高催化剂的CO加氢活性和 C。+醇选择性，同时利用 富煤少油是当前世界能源结构的主要特点，随着 XRD、BET、TPR、TPD等技术对催化剂进行系统表征 能源短缺和人们环保意识的 日益增强 ，使利用煤产生 并考察其催化性能，研究 CNT改性对 CuCo基催化剂 的合成气 (CO+H )催化转化制低碳醇等清洁燃料成 的组织结构 、催化性能等的影响规律和作用机制。 为国内外能源化工领域的研究热点。CO加氢合成低 2 实 验 碳醇的过程通常会伴随着 F—T合成、甲醇合成和水煤 气转换等多个副反应的发生，高活性、高选择性并具有 2．1 催化剂的制备 优 良抗毒化性能和循环稳定性的催化材料 的设计与开 Zn和 zr共存 的CuCo基催化剂由(CuZn)CoO 发对低碳醇合成过程至关重要。在 目前研究相对集中 尖晶石相和 ZrO 相组成[5]，可写成 (CuZn)Co2O ／ 的几类催化体系中，CuCo基催化剂因其 良好的C。+醇 ZrO。形式，简写为 CuZn—Co／Zr。该催化剂采用超声 选择性 、操作条件温和等