自由钨团簇与氮分子反应性的尺寸相关性 - 原子核物理评论.PDF

第 19卷 第 2期 原 子 核 物 理 评 论 Vo1． 19，No．2 2002年 6月 NuclearPhysicsReview June，2002 文章编号 ：1007—4627(2002)02--0238--04 自由钨 团簇与氮分子反应性 的尺寸相关性 金 明星 ，丁大军 (吉林大学原子与分子物理研究所 ，吉林 长春 130023) M atsAndersson，ArneRos6n (DepartmentofExperimentalPhysics，ChalmersUniversityof Technoloyg AndGoteborg University，SE-41296Goteborg，Sweden) 摘 要 ：利用 激光蒸发 团簇源产 生W ，团簇束 ，团簇通过 一个 充有 N 气体 分子 的低压 反应池 ，利用 飞行时 间质谱探测反应产物 ，在单次碰撞条件 下研 究 了W 一W志和 N 分子 的反应性 ，在 室温条件 下测量 了N 分子 与 W 团簇反 应的反应几 率．n一10— 26的团簇 与 N 分子 的反应几 率 与 团簇尺 寸 有很强的相关性 ，，z一16，22，23的团簇有较高 的反应性．W 与 N 分子 的反应性与 W 与 N 分子 的反应性 显示 出相似 的规律 性． 关 键 词 ：钨 团簇 ；氮分子 ；反应性 中图分类号 ：O561．5 文献标识码 ：A 1 引言 2 实验方法 在 20世纪 80年代初期 ，随着产生 自由气相 团 实验研究团簇与小分子反应性最常用 的技术是 簇实验技术 的发展L1]，团簇科学 已经成为一个相 当 所谓 的快速流动或流动管反应器技术．在这类 实验 新的研究领域．研究 自由团簇 的基本主题是研究从 中，反应器直接 安装在 团簇源 中，由于反应器 中存 单个原子 向固体材料过渡时，凝聚材料 的结构和性 在缓冲气体 ，反应是在热交换条件下进行 的，反应 质如何 随着 团簇尺 寸的变化而变化 ，从而发现和开 后团簇和气体混合物进入到质谱仪 中分析．我们采 发具有独特性质 的新材料或新器件．这些性质来 自 用 了包含反应气体 的反应池与 团簇源分离的实验方 于在小粒子 团簇系统 中价 电子在空间上 的限制 ，及 法 ，在这一方法 中反应 是在形成 团簇束之后发生 ， 在 团簇 中更大 比例 的原子变成表面原子 ，在 团簇集 并且在反应池 中，团簇一分子 的碰撞次数是被 限制 合材料 中这些表面原子将与界面发生联系．团簇材 的，因而可 以确定 出绝对的团簇一分子反应速率 ，这 料 与催化材料有密切 的联系L2]，工业使用 的催化剂 类实验设备 已被应用于研究团簇反应性和 团簇一分 经常是 由小的过渡金属粒子沉积在具有 高 比表面积 子碰撞截面．实验装置包括两个真空室 ，第一个室 的多孔衬底上组成 的．近年来 ，在进 行尺 寸选择 的 包括 团簇源 ，团簇 由激光烧蚀 固体金属样 品产生 ； 团簇沉积和合成方面取得 了很大 的进展 ]，在气 第二个室包括反应室 、离子光学系统和飞行 时 间质 相 中研究孤立的团簇 的电子和几何结构及其相互作 谱仪L5]．波长为 355nm 的激光聚焦到转动 的钨 用是通 向了解更复杂 的团簇支撑 系统 的关键步骤． 金属盘上 ，激光烧蚀产生的金属蒸汽在 团簇源 中与 本文研究了金属钨 团簇离子与氮气气体分子 的反应 氦碰撞冷却 (淬火)，并且聚集成 团簇和 团簇离子 ， 性 ，并且与中性金属钨 团簇与氮气 的反应及氮气在