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不对称Salen-Mn(Ⅲ)配合物催化PNPP水解的动力学研究.pdf
第21卷第6期 分 子 催 化 VD1.21,No.6
2007年12月 JOURNAL OF MOLECULAR CATALYSIS(CHINA) Dec. 2O0r7
文章编号:1001-3555(2007)06-0572-07
不对称Salen—Mn(HI)配合物催化PNPP水解的动力学研究
王 莹 ,蒋维东 一,封雪松 ,李建章 ,曾宪诚 ’一,陈 华 t’
(1.四川理工学院绿色化学重点实验室,四川理工学院化学系,四川 白贡643000;
2.四川大学化学学院,四川成都610064)
摘 要:用分光光度法研究了两种不对称Salen—Mn(III)配合物催化仪一吡啶甲酸对硝基苯酚酯(PNPP)的水解动力
学.提出了相应的PNPP催化水解机理,讨论了底物浓度、体系的酸碱度、温度以及配合物结构对PNPP催化水解
反应的影响.结果表明:此两种Schiff碱锰(III)配合物在催化PNPP水解中均表现出较好的催化活性,PNPP水解
速率随着底物浓度、体系pH值的增大而增大;在15—55℃温度范围内,未观察到催化剂失活现象;其中,带有苯
并氮杂一15一冠一5侧基的不对称Salen—Mn(III)配合物比带有吗啉基的另一配合物拥有更高的催化活性,这可能主要
由这两种模拟水解酶之间较大的疏水微环境差异所引起.
关 键 词:PNPP水解;动力学;不对称Salen—MH(III)配合物;结构差异
中图分类号:0643.12 文献标识码:A
水解金属酶在生理活动中发挥着重要作用,为 等因素对催化剂性能的影响.结果显示,这两种配
了深入认识和了解它们在生理过程中的催化机制, 合物均表现出较好的催化活性,挂接苯并氮杂.15.
人们通过研究模拟水解金属酶的催化机理来获得相 冠-5侧基的配合物的催化性能稍高于挂接有吗啉
应的天然水解酶的相关特性,并取得了很大的进 侧基的配合物.同时,还获得了一条关于挂接的取
展 J.其中,对羧酸酯水解反应的研究也因其在化 代基团所处环境对催化剂催化性能影响的有趣
学和生化领域的重要意义 而备受青睐,大量的羧 信息.
酸酯水解模拟金属酶被用于催化羧酸酯的水解 J.
我们也曾对羧酸酯水解作过一些有益的探索 . 叶
/9
Sehiff碱类金属配合物除在氢化反应、环氧化反应、 叶一 :
聚合反应、仿生催化氧化等方面得到广泛的应用 Hzc 1 l
H /
外 J,近两年来,我们发现Schiff碱金属配合物也
能有效地促进酯的水解或剪切u4 bI 引.但在这些
研究中,多采用具有对称结构的Salen.金属配合 MⅡL‘CI
物u4训或单Schiff碱金属配合物u4 b 作为催化剂, 图式1 Schiff碱锰(III)露 合物MnLC1的结构
而被不对称Salen一金属配合物催化的羧酸酯水解反 Scheme 1 Structures of unsymmetricalal Salen-MH(III)
应报道很少. complexes MnLC1(L=L ,L2)
基于以上的考虑,我们合成了两种分别带有吗
1实验部分
啉和苯并氮杂一15一冠一5侧基的不对称Salen.Mn(III)
配合物(图式1),并考察了其催化O/.吡啶甲酸对硝 1.1主要仪器及试剂
基苯酚酯(PNPP)水解的性能.其中,系统研究了
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