SHS方法制备的锰铁系NH3-SCR催化剂的性能研究和机理分析.pdfVIP

第3期( 总第200期) 车用发动机 No ．3( Ser i al N0 ．200) Z012年6 月 VEHI CLEENGI NE JHn．20 12 SHS方 法 制 备 的 锰 铁 系 NH3- SCR 催 化 剂 的 性 能 研 究 和 机 理 分 析 朱霖，林赫，管斌，- k- 震 ( 上海交通大学动力机械及工程教育部重点实验室，上海 200240) 摘要 ：为提高传统选择性催化还原( SCR) 催化荆低温 窗口的NO去徐效率，运用 自蔓延高温合成法( Se l - Pr opa ga t i ng Hi gh t empe r a t ur e Synt hesi s) 制备了一系列低 温锰铁系催化剂 。对其在SCR法去 除NO中的反应性能 进行评价 ，分析 了活 ·陛组分和液相点燃温度 的影响；利用x射线衍射仪( XRD) 对催化剂 晶型进行表征，并使用原位 漫反射傅里叶变换技术(i n s it u DRI FTS) 进行反应机理研究。实验结果表明：MnO．有葭好的低温活性，Fe 的引入 能在改善其N。选择性的同时保持优秀的低温活性 ；SHS方法制备的该类催化剂的性能随着 ．点燃温度升高而下降； 原位分析表明Br q) n st e d酸和Lewi s 酸都参与了Ti 。。Mrk , 。s Fe 。50 。．。的SCR反应，其中前者具有更高 的活性 ；单齿 硝酸盐为关键 的活性硝酸盐物种 。 关键词 ：氮氧化物 ；催化剂 ；选择性催化还原；原位漫反射 ；红外光谱 ；表面酸性 DOI ：10．39 69 ／j ．i s sn ．1001 222 2．2 012．03．016 中图分类号：TK414 ．5 文献标志码：A 文章编号：100 1—2222 (2 012) 03—0072—0 6 氮氧化物( NO，) 作为大气主要污染物，其治理 性能的影 响，对活性组分在催化剂表面的分散度进 受到各国的重视，其 中NH。一SCR法作为一项成熟 行了XRD分析 ，同时SHS法制备SCR催化剂的研 的技术 已经被研究多年[ 1] 。V。0。一Wo。( MoO。) ／ 究很少见诸于报道 ，而对其反应机理的研究更少，故 Ti Oz 是目前应用最多的商用NH。一SCR催化剂体 本研 究通过原位表征对该类催化剂的NH。一SCR机 系 ‘“，虽然已工、眦化多年，但还是存在一些不足，如 理进行了一些探讨 。 低温运行窗口较窄( 300 ～400℃) [ 3- 4] ，钒在高温时 1 实验 易熔化挥发形成有毒钒蒸气 ，造成二次污染等口] ，因 此研究人员也开始重视其他非钒基金属氧化物 1．1催化剂 的制备 SCR催化剂的研究[ 6 。11】。Et t i r e ddy[ 83等人的研究表 以钛酸四丁酯作为前驱体，先后滴加无水乙醇 明，以锐钛矿型Ti O。为载体的Mn 晚催化剂有优 和去离子水，醇解和水解后生成Ti 0( 0H) 。，再加入 异的NO去除效率和抗硫抗水性；而刘福 东[ 1妇等对 适量硝酸溶解沉淀，生成Ti O( NO。) ，后依不同配 比 铁基Ti O：催化剂的研究发现，Fe和Ti 协 同形成 加入适量Mn(NO。) 2溶液或Fe( NO。) 。- 9H：O，均 Fe —O—Ti 结构，不仅具有很好 的中温活性，更具有很 匀混合后加入甘氨酸作为液相燃烧燃料，于50 ℃充 高的Nz 选择性。 分加热搅拌l h ，根据所需的不 同液相燃烧合成 点 自蔓延高温合成法( SHS) 因其过程简单、能耗 燃温度