稀土-非金属元素共掺杂TiO-%2c2-纳米光催化剂的制备及其光催化性能的分析研究.pdf

稀土一非金属元素共掺杂Ti02纳米光催化剂的制备 及其催化性能的研究 摘要 以Ti02为代表的半导体光催化氧化技术能在常温下利用光能氧化分解污染 物，是具有广阔应用前景的治理环境污染的新技术。但Ti02禁带宽度大(3．2eV)， 只能利用太阳光中的紫外线部分(仅占太阳光能3,--4％)。这使Ti02作为光催化 剂在实际应用中难以大规模推广。 采用非金属元素和稀土元素离子对Ti02进行掺杂改性，是拓展Ti02光谱 响应范围和提高光量子产率的有效途径。本文分别选择稀土元素镧和铈以及非金 属元素氮和硫，分别采用共沉淀．浸渍法制各多种不同组合掺杂Ti02光催化剂。 以酸性蓝为模型反应物，考察了的催化剂在可见光照射下的光催化性能，发现稀 土元素镧和非金属元素硫共参杂的Ti02催化性能最高。并采用紫外．可见漫反射 (UV-Vis 化剂对可见光的吸收边明显红移，对可见光的吸收显著增强。催化剂颗粒平均粒 径为4．6nm，分散均匀。催化剂为锐钛矿相和金红石相混晶。硫掺杂在Ti02禁 带中引入了杂质能级，使Ti02在可见光也可以被激发，提高了催化剂的可见光 催化性能。镧掺杂则主要起到抑制催化剂颗粒增长，增加空穴捕获的途径而降低 光生电子和空穴复合的速率的作用。两者共同作用则可以扩大可利用光的波长范 围，提高光催化反应中的光量子效率，从而大大提高光催化剂的催化活性。 制备条件对催化剂催化性能有较大影响。分别选用酸性蓝和活性艳蓝溶液为 目标反应物，对La3镌／Ti02光催化剂的焙烧温度、焙烧时间和稀土离子掺杂量 等制备条件进行了优化。另外，还从反应物初始浓度、催化剂投加量、反应体系 初始酸度等方面考察了反应条件对光催化反应的影响。结果表明，降解不用目标 反应物，催化性能最高的La”／S／Ti02光催化剂制备条件和最佳降解反应条件有 所不同。催化降解酸性蓝溶液最佳催化剂的制备条件为镧掺杂量2．5％(质量分 数)。300。C焙烧2小时。催化反应条件为催化剂投加量1．0 g．L～，废水初始浓度 50 mg·L一，反应体系为中性。催化降解活性艳蓝溶液最佳催化剂的制备条件为镧 掺杂量2．5％(质量分数)，450℃焙烧l小时。催化反应条件为催化剂投加量 O．59·L’‘，废水初始浓度100 mg·L一，反应体系为中性。分别以最佳制备条件所得 的催化制在最佳反应条件光催化反应l小时两种染料废水的脱色率分别达到 应。 本课题的创新之处：(1)采用共沉淀．浸渍法制备了多种稀土非金属元素共 掺杂的Ti02光催化剂；(2)优选出可见光催化性能最优良的镧硫共掺杂Ti02 光催化剂并进行了深入的研究，初步探讨了掺杂影响Ti02光催化性能的机理；(3) 研究了制备La”／S／Ti02光催化剂的最佳条件和催化反应条件。 关键词：稀土．非金属共掺杂，二氧化钛，光催化，染料废水，共沉淀．浸渍法， 可见光活性 PREPARATIONANDPHoToCATALYTICACTIVITY EARTH oFRARE IoNS—NONMETALCO．DOPED PHOTOCATALYST Ti02 ABSTRACT semiconductor hasbeen Ti02一based photocatalysistechnology showntobe forenvironmentalremediationasit advantageous potentially at conditions leadto mineralizationof ambient may complete po