热处理条件和金属前驱体对Co-PPy-TsOH%2fC作为氧还原催化剂结构和性能地影响.pdfVIP

上海交通大学硕士论文 热处理条件和金属前驱体对Co-PPy-TsOH/C 作为氧还原催化 剂结构和性能的影响 摘要 受氧还原的慢动力学影响和铂等贵金属催化剂成本高和利用率低的限制，阴 极氧还原电催化剂已成为制约燃料电池商业化的主要因素之一。寻找廉价、高效 的氧电极催化剂显得极其重要。 M-N/C 类催化剂被认为是最有可能替代 Pt 的非贵金属氧还原催化剂，已经 受到越来越多的关注，而Co-PPy-TsOH/C 已经被证明比其他同类催化剂更有优 越性。本文系统地研究了制备工艺，包括热处理条件和金属 Co 前驱体的种类， 对催化剂Co-PPy-TsOH/C 电化学性能的影响，并通过一系列的表征手段，包括 TG、IR、Raman、XRD 、TEM、XPS 、ICP、EA 和EXANES 等，对影响机制 进行了分析和阐述。 本文的研究结果表明，以醋酸钴为金属前驱体制得的 Co-PPy-TsOH/C 在 800℃煅烧2 小时之后显示出最佳的氧还原催化性能，由其催化的氧还原过程基 本是以四电子转移反应进行的，电子转移数达3.99，其氧还原峰电位为0.71V 。 XRD 测试显示此催化剂中的晶相以金属Co 为主；在TEM 图中表现出了细小、 分布均匀的金属颗粒；XPS 谱图说明了此催化剂中表面的N 元素以吡咯N 为主。 在催化剂 Co-PPy-TsOH/C 中，C 主要起载体的作用，并没有在高温下与含氮物 质发生反应形成 C-N 健，N 元素在催化剂中的含量并不是影响催化活性的决定 因素。 关键词：氧还原，Co-PPy-TsOH/C ，热处理，前驱体 II 万方数据 上海交通大学硕士论文 EFFECT OF HEAT-TREATMENT CONDITIONS AND METAL PRECURSORS ON THE STRUCTURE AND ACTIVITY OF CO-PPY-TSOH/C AS OXYGEN REDUCTION CATALYSTS ABSTRACT Cathode catalyst is one of the most important factors restricting the commercialization of PEMFC, because of the slow kinetics of oxygen reduction reaction, high cost of the noble metal catalyst and its low utilization. Therefore, it is very important to find a kind of low-cost and high-efficiency ORR catalysts. M-N/C catalysts have been considered as the most likely alternative non-noble ORR catalysts, which have drawn more and more attention. Among various M-N/C catalysts, Co-PPy-TsOH/C has been proved to have a better activity than other similar catalysts.