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第28卷，第4期 光谱学与光谱分析 2008年4月 and Analysis April，2008 SpectroscopySpectral 基于紫外吸收的烟气中NO和N02成分浓度的同时测量 周 洁，张时良 浙江大学热工与动力系统研究所，浙江杭州 310027 摘要利用高分辨率光栅单色仪测量到的不同浓度的NO和NQ混合气体综合紫外吸收光学厚度，将光 学厚度中的快变离散吸收与NO浓度相关，将慢变连续吸收与N02浓度相关，同时反演NO和N02的摩尔 浓度。研究结果表明：(1)当气体总压接近一个大气压时，N02反映出很强的转换为Nzq的倾向，转化率R 最大值约为22．5％，远大于低气压下的R值，导致N02吸收截面主要取决于NzQ的吸收特性，表现为慢 变的连续吸收特征；(2)离散吸收截面随N0分压增大产生谱线增宽现象，吸收截面在增宽区域的积分值和 N0浓度的线性相关性优于吸收截面峰值。测量和反演结果表明：当NQ分压在17～100Pa范围变化时， N02摩尔浓度反演的平均相对误差为11．7％。当NO分压在63．8～181．62Pa范围变化时，基于积分法的 NO浓度反演的最大相对误差为16．9％，平均相对误差为9．6％，而基于峰值法的NO浓度反演的最大相对 误差为38．2％，平均相对误差为14．4％。因此，积分法反演较峰值反演具有更好的线性度和更高的精确度。 利用上述测量技术，采用相对简单的测试装备，实现了N0和N02多种成分浓度的同时测量。 关键词光学厚度；一氧化氮，二氧化氮；浓度 中图分类号：TQ591文献标识码：A 文章编号：1000—0593{2008}04—0870-05 引 言 较差。首先，N@受光激发后易分解为N0 N02+知——，NO≠——-N0+0(3P)(1) 有关大气中氮氧化物(NQ)含量的检测方法主要采用光因此，测量时应选择开放式气样室，保证被测气体始终处于 谱学和化学方法。和化学法相比，光谱学法具有以下优 开放流动状态。这在一定程度上限制了一次性抽取式测量方 点[1]：(1)可以测量一定空间内的气体平均浓度，即线浓度 式的应用。其次，N02还易合成为N204[6-9] 测量，这对于连续监测十分有利；(2)可以对燃烧排放污染 N204爿2N02 (2) 气体中多种有害成分实现同时测量；(3)探测灵敏度高。目 此可逆反应的平衡常数k，和烟气温度和总压有很大关系。 000 前，光谱法主要有红外、紫外吸收法、差分吸收光谱法 JingCl0]等给出了低压(气体总压为1Pa以下)、常温下的 (DOAS)、红外傅里叶变换光谱法(FTIR)和可调谐半导体激 k。值，约为0．302arm～，此时Nz04转化率R很小，约在 光吸收光谱法(TDLAS)等，其中IX)AS法脚适宜监测痕量0．015以下，对NCh吸收能力的影响不大。根据我们对常压 气体(ppb级)，对燃烧排放高浓度(102～103ppm级)有害气 (气体总压约为一个大气压)、常温下不同摩尔浓度的N02 测量结果发现，Nz 体成分分析并不适合，FTIR法[3’‘]和TDLAS法虽然测量精 0‘转化率R远大于Jing等所公布的数 度较高，但测量系统复杂，设备价值昂贵，一般不适宜连续 10_3 测量。相比之下，吸收光谱法测量气体浓度具有仪器结构简 arm～。转化率R的增大