气相甲苯光催化降解反应动力学及机理.PDFVIP

第 9 卷第 3 期 过 程 工 程 学 报 Vol.9 No.3 2009 年 6 月 The Chinese Journal of Process Engineering June 2009 气相甲苯光催化降解反应动力学及机理 1 1 2 1 1 殷永泉 ， 郑 艳 ， 苏元成 ， 崔 瑔 ， 崔兆杰 (1. 山东大学环境科学与工程学院，山东 济南 250100 ；2. 厦门大学近海海洋环境科学国家重点实验室，福建 厦门 361005) 摘 要：以紫外光为光源，锐钛矿型TiO2 为催化剂，研究了气相甲苯光催化降解过程，并探讨了降解机理. 结果表明， 甲苯光催化降解过程符合一级反应动力学方程，甲苯初始浓度越高，反应速率常数越小. 甲苯光催化降解的主要中间 产物为己烷和苯. 在紫外光和 TiO2 作用下，甲苯经脱甲基反应生成苯和甲基，甲基可与甲苯分解产生的 3-戊烯炔生 成 2,4- 己二烯，经加氢转化为己烷. 关键词：甲苯；光催化；动力学；机理 中图分类号：X511 文献标识码：A 文章编号：1009−606X(2009)03−0536−05 1 前 言 苯光催化与光氧化降解的比较研究很少. 本实验以紫外 光为光源，锐钛矿型 TiO2 为催化剂，在自制的静态光 近年来，随着经济的快速发展，许多城市受到光化 催化反应器中研究了甲苯光催化降解的反应动力学，并 学烟雾污染的威胁，而装修材料的使用又带来了室内污 与甲苯的光氧化降解反应动力学进行比较. 同时，用气 染. 挥发性有机污染物(VOCs)是光化学烟雾的前体物 相色谱−质谱联用仪(GC/MS)分析甲苯光催化降解的中 质，又是室内环境的主要污染物之一. 目前，常用的 间产物，初步探讨了甲苯光催化降解的反应机理，旨在 VOCs 控制技术有燃烧法、吸附法、吸收法和冷凝法等， 为以后的工程实践提供可靠的理论依据与技术支持. 这些方法控制和去除 VOCs 效果较好，但也存在许多不 足[1]. 光催化降解技术以其高效、深度降解和无二次污 2 实 验 染等特点受到世界各国的重视[2]. 2.1 仪器与试剂 甲苯属于VOCs 中浓度较高的污染物之一，具有高 QP2010 型气相色谱−质谱联用仪(GC/MS，带DP-5 毒性、致癌性和环境持续性等特点，其催化降解已成为 型弹性石英毛细管柱，30 m×0.25 mm×0.25 µm) ，日本 [3−5]. 近年来的研究表明，半导体 TiO 岛津公司；DP-300 型氢气发生器( 山东济南清川科技有 国内外研究的热点 2 以其催化活性高、工作条件温和、节能、价格相对低廉 限公司) ，KX-300 型静音无油空压机( 山东济南清川科技 及环境友好等优点被用作VOCs 光催化降解的催化剂[6]. 有限公司) ，石英紫外线杀菌灯(20 W，主波长为 254 nm， 在紫外光照射下甲苯可产生多种中间产物，有可能造成 天津市紫晶特种光源有限公司) ，注射器(1 mL, 25 µL) ， 二次污染. 研究气相甲苯的光催化降解动力学和机理可 温度计，催化剂载体(铝箔). 为光催化降解防治 VOCs 污染的应用提供参考. 甲苯(天津市