微尺度正丁烷催化反应的实验研讨.pdfVIP

中国工程热物理学会 燃烧学 学术会议论文 编号：084311 微尺度正丁烷催化反应的实验研究 杨帆，杨庆涛，钟北京 （清华大学航天航空学院，北京100084） （Tel: 010E-mail: zhongbj@tsinghua.edu.cn ） 摘要：本文研究了在微尺度铂表面催化情况下的正丁烷热解特性以及正丁烷/氧气预混气的燃烧特性。 利用气相色谱测量了产物其中的氢气、甲烷、乙烯、一氧化碳和二氧化碳的浓度，实验结果表明，铂 表面催化剂对于微尺度正丁烷的催化热解没有明显的作用；在燃烧时，铂表面催化剂的作用主要体现 在促进了正丁烷的低温反应。正丁烷的热解产物主要为氢气、甲烷和乙烯，其体积百分数的大小排序 为：氢气甲烷乙烯。正丁烷的燃烧产物以一氧化碳和二氧化碳为主，体积含量二氧化碳大于一氧化 碳。 关键词：正丁烷，色谱分析，热解，燃烧，铂催化剂 0 前言 [1] 基于微尺度燃烧的微动力装置由于其高储能密度 正越来越受到国内外的重视，成 为热点研究领域。各国相继展开研究工作，取得了一定的成果。目前在微尺度燃烧的研 究中主要面临的问题是：驻留时间短和面容比大，导致了火焰无法传播和稳定。为解决 这些问题，目前主要采用的措施是催化燃烧和提高反应气初温的方式，特别是催化燃烧 具有易燃性、低污染、高效性和可燃极限范围宽等优点。 目前，针对微尺度催化燃烧的基础研究已经取得了一定的成果，如甲烷的催化反应 机理[2] 已经比较明确。但是已有的研究大多使用气体燃料，从携带方便性和能量密度的 角度来考虑，液体燃料如丁烷更具优越性。然而，微尺度下液体燃料的燃烧特性、催化 反应动力学机理、以及高性能微尺度燃烧器方面的研究在全球范围内目前比较少。 文献[3]研究了一种高性能微尺度燃烧器，其采用钯作为催化剂，正丁烷作为燃料。 微反应器的反应空间尺寸为 15×19×0.3 mm3 。实验结果显示，在673K 附近，钯催化 剂也能发挥作用。文献[4]对正丁烷与空气的预混气体在铂催化情况下的化学动力学参数 进行了实验研究。得到结论：在 690KT900K 的温度范围内，符合化学反应速率常数 随温度变化关系的Arrhenius 公式; 而在高于 900K 的温度时，反应动力学参数与扩散反 应相一致。 本文的目的是研究在微尺度铂表面催化情况下，正丁烷的热解、正丁烷与氧气预混 燃烧的反应特性，得到典型的产物的比例和随温度的变化规律。实验中通氮气作为稀释 气体，并保证热解及燃烧反应中通入气体体积流量的一致性。 1 实验系统 实验系统如图 1 所示。整个系统主要由流量控制系统、数据采集系统、温度控制系 统、反应段与多孔陶瓷和尾气取样分析系统五个部分组成。液态正丁烷储存在钢瓶中， 经减压后成为气体，与氮气、氧气混合后进入电热炉反应段。电热炉被预加热到一定的 温度，在这里丁烷发生热解或燃烧反应。反应完后的气体经洗气瓶清洗、冷却后被收集 国家自然科学基金资助项目(No.50721140648) 到气体采集袋中，并用气相色谱分析仪分析其中的主要气体含量。管路采用不锈钢管， 使用热电偶进行温度的监控。实验中监测反应段前气体、反应段后尾气和电热炉气氛温 度，并以反应段前气体温度作为控制温度，来调节电热炉输出功率。其中反应段前后热 电偶均直接测量气体温度。反应段部分装载600 目多孔陶瓷（正方形孔），对应面积/体 积比(边长为 0.9mm)1 ：4.44 。在催化实验前，将多孔陶瓷浸泡于20 ％的氯铂酸乙醇溶液 中24h ，然后在200 ℃的烘箱中烘烤 8h 以上，从而获得铂催化表面。经过较长时间的考 核，实验系统运行稳定，可以满足实验要求。 图 1 实验系统原理 实验中