混合式K+边界法测定1AF+模拟料液中的铀钚研究.pdfVIP

混合式 K 边界法测定 1AF 模拟料液中的铀钚 翟虎刚 汪南杰 赵良勇 核工业集团公司四零四厂后处理分公司，甘肃 兰州 732850 摘要：中试厂乏燃料后处理中，对 1AF 溶解料液中 U、Pu 的浓度采 用混合式 K 边界测量装置测定。对典型的溶解料液使用该仪器进行 测定，系统性能可以满足 U 浓度测量不准确度为 0.3%，Pu 浓度测量 不确定度为 0.7%。本文通过对不同 U/Pu 比的模拟料液进行测定以 检验仪器是否可达到该技术指标，并扼要介绍化学组分、裂片元素、 标定参数、温度和仪器漂移等对 U、Pu 浓度测定的影响。 关键词：混合式 K 边界；模拟料液；不确定度；标定参数 1 引言 9 因中试厂分析实验室只接受放射性浓度小于或等于 3.7×10 Bq/L（中、 低放水平）的样品，则高放样品必须在分装热室内经稀释至中放样品后，再 送至分析实验室，所以对 1AF 溶解料液中 U 、Pu 浓度进行精密、准确测定， 如果采用同位素稀释质谱法（IDMS ），还可能要在分析实验室的样品转运间 做进一步稀释，这些过程会不可避免地引入操作误差；另一方面 IDMS 法要 对样品进行复杂的化学分离，程序繁琐，耗费时间长，完成一个样品分析周 期需要 4~10 小时，成本相当高。同时 IDMS 法也需要有技术专长的操作人 员，对他们的专业知识与操作技能有很高的要求。当然 IDMS 法对 U 、Pu 分 析不确定度仅为 0.3 ％—0.5 ％则是其它仪器不可取代的优点。 混合式 K 边界正好克服了 IDMS 的上述缺点，对 1AF 溶解料液样品的分 析无须离开分装热室，不用对样品进行处理，可以直接进行分析，且操作简 单，分析过程快速。它的分析结果准确，可与 IDMS 相媲美。因此将混合式 K 边界作为控制分析仪器是合理的。2002 年 8 月，我们在三分厂仪器安装现 场同 CANBERRA 仪器公司技术人员共同完成了仪器的调试和模拟料液测定 工作。 2 实验部分 2.1 方法原理 图 1 是仪器在现场的平面布置图，从图中可以看出，在 150KV 直流电压 下工作的 X 光管是 KED 能量色散透射测量和 XRF 分析时激发 U 和 Pu 元素 的 K 系 X 射线荧光的共同光源。X 射线分成两束。其中一束高度准直的 X 射线通过已知长度的、盛有样品溶液的样品池，根据测定的谱图中光子的计 数在铀元素 K 吸收边界（能量为 11.5keV）处的突变程度测定 U 浓度[3] ，此 为 KED 测量方法；X 射线的另外一束照射到一个装有同类样品的圆形 PE 样 品瓶上，样品中的 U 、Pu 核素通过激发产生特征 X 射线，在规定的角度测量 U 、Pu 特征 X 射线的产率比，从而确定样品中 U 、Pu 浓度比，此为 XRF 测 量方法。由 KED 所测的 U 浓度计算出 Pu 浓度。 2.2 仪器标定 CANBERRA 厂家使用金属铀、钚标准物质用重量法配制硝酸介质溶液： （1）低浓 U 一套 19 个溶液，主要浓度范围为 0—50g/L ；（2 ）高浓 U 一套 12 个溶液，主要浓度范围为 50—300g/L ；（3 ）低浓 Pu 一套 13 个溶液，主要 浓度范围为 0.1—40g/L ；（4 ）高浓 Pu 一套 6 个溶液，主要浓度范围为 60— 300g/L ；（5 ）乏燃料模拟溶液一套 14 个溶液，主要浓度范围为含 U ：50— 250g/L ；含 Pu ：0.5—2.5 g/L ；含 Am ：0—0.01 g/L 。各种溶液具体情况参见 表 1。经该系列溶液标定的仪器，作为 CANBERRA 标准仪器，其后出厂的 每台仪器参照该仪器参数进行标定。已通过实验证实其它设计相似的混合式 K 边界仪的标定参数也适用于当前使用的仪器，由此产生的不确定度为 0.1 ％－0.2 ％[2] 。所以此次对模拟料液的测定使用仪器出厂时表 2 、表 3 分别给 出的 U 、Pu 标定参数[1] 。 图 1 仪器在现场的平面布置图