过渡金属与其他元素的相互作用问题研究.pdf

中国科学院固体物理研究所硕士论文 工n 中文摘要 密度泛函理论((DFT)是探索具有重要应用背景的功能材料和结构材 料的重要理论方法。它是材料计算科学的重要分支，已经成功地应用于 物理、化学等学科。全势的线性缀加平面波方法(FPLAPW)是以此为基 础发展起来的，它是迄今为止计算能带最精确的方法。 本文首先介绍了密度泛函理论的基础知识和常用的局域 (自询 密 度近似L[[(S)DA]，及其随着实验和理论的发展对其进行的修正 G〔GA, SIC,+U);然后在此基础上重点阐述了FPLAPW方法，包括基函数的 构成、电荷密度和势的计算，以及计算交换关联势等;最后是FPLAPW 方法在实践中的应用。 实验上把过渡金属原子掺杂在碱金属的表面或体内时，测到了很大 的磁矩 (6pe-7U1a)，这就说明过渡金属原子在碱金属中的状态与其在块 体中的状态有很大的不同。在第四章中，应用FPLAPW方法对过渡金属 原子掺杂在碱金属中的情况进行了模拟和计算。使用了两种简化的理 论模型[Feq_SCso,s,Fe.Csl_,(x=1.0,0.75,0.5,0.25,0)]。在第一种情 况，相同的Fe,Cs浓度比下，随着Fe,Cs间间距的增加，由于晶场作 用和杂化作用减弱，Fe原子的自旋矩会逐渐增大。而在第二情况，相同 的晶格常数下，随着Cs原子浓度的增大，由于Fe,Cs之间的杂作用增 强，Fe原子的自旋矩逐渐减小。由此说明了Fe原子的状态与Fe,C、间 的杂化和晶场的影响有很大关系，通过分析各种情况下Fe原子的自旋 矩，发现Fe原子3d在Cs中是局域的，推测出轨道矩在大磁矩现象中有 着重要的贡献.并通过LDA+U的方法计算出轨道矩的贡献。 V-203这种过渡金属氧化物是一种经典的强关联体系，它有着丰富的 相、复杂的结构和奇异的磁学性质。在第五章中，使用经过在位库仑作 用修正的FPLAPW方法，研究了低温下的反铁磁绝缘体 (AFI)的V20。的 基态，并与没有修正的情况进行了比较。得到了很好的AFIV203(A=0.6ev) 的基态性质。V3+的自旋磁矩是1.6p8，基态图象是((e9l嘟和((aige9)的e 和。通过分析三维的电荷密度图发现在AFI姚03中存在着轨道序。其结 果很好地解释了实验事实，但其中轨道序产生的原因还有待于深入研 究。 关键词: 密度泛函理论、 磁性材料、 强关联体系 中国科学院固体物理研究所硕士论文 IV ABSTRACT Densityfunctionaltheroy(DFT)istheitIostimportanttheoreticalmethod，“probing functionalmaterialsandstructurematerials,whichhasveryimportantapplication.The FullPotentialLinearAugmentedPlanewave(FPLAPW),themostaccu工atemethodin calculatingenergyband，hasbeendevelopedfromit. Inthisthesis,firstly,thefundmentalofDFTandusefullocal(-spin)-densityapprox- irnation[L(S)DA]areintroduced,aswellasseveralcorrectionsbeyondL(S)DA,suchas generalizedgradientapproximation(GGA),andtheon-siteCoulombinteractioncorrec- tion(U);Secondly,basedonDFT,themethodofFPLAPWisdiscussedindetail,includ- ingbasisfictions,calculationofelectronicdensityandpotential,exchange-correlation, etc;Finally,someapplicationsofFPLAPWarediscussed. Followingthefactthatgiantma