富铈CexLaxO2催化甲烷氧氯化性能研究开发-化工进展.PDF

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富铈CexLaxO2催化甲烷氧氯化性能研究开发-化工进展

化 工 进 展 ·4248 · CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS 2015 年第 34 卷第 12 期 研究开发 富铈 Ce La O 催化甲烷氧氯化性能 1-x x 2 1,2 1,2 2 2 2 1,2 徐术 ,费兆阳 ,陈献 ,汤吉海 ,崔咪芬 ,乔旭 1 2 (南京工业大学材料化学工程国家重点实验室,江苏 南京 210009; 南京工业大学化学化工学院,江苏 南京 210009) 摘要:以硝酸铈、硝酸镧为前体,用氨水共沉淀法制备了一系列 Ce La O (x ≤0.5 )催化剂,利用XRD 、N 1-x x 2 2 吸附-脱附、SEM、Raman 、H -TPR 和 OSC 对催化剂的物理化学性质进行了表征,并考察其在甲烷氧氯化反应 2 中的催化性能。结果表明:Ce La O 催化剂的氧化还原性质随着镧含量的变化发生显著改变,并且这一性质的 1-x x 2 变化与反应的转化率及产物分布具有较强的联系。Ce La O 表面氧物种的活泼性对催化剂活性影响显著,而体 1-x x 2 相氧物种容易将生成的甲烷氯化物深度氧化。在Ce La O (x0.3 )催化剂上表面氧物种起主导作用,氯甲烷为 1-x x 2 主要反应产物,Ce La O 催化剂上氯甲烷选择性最高为52%。在体相氧物种更活泼的Ce La O 和Ce La O 0.8 0.2 2 0.7 0.3 2 0.5 0.5 2 上产物中CO 的选择性显著上升,Ce La O 催化剂上 CO 选择性高达48% 。稳定性测试表明Ce La O 催化

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