扩散火焰结构对合成纳米TiO2颗粒的影响研究.pdf

中国工程热物理学会 燃烧学 学术会议论文 编号：074173 扩散火焰结构对合成纳米Ti02颗粒的影响 蔡子嘉李水清马斌姚强 清华大学热能工程系热能动力工程和热科学重点实验室北京100084中国 摘要：火焰影响纳米颗粒合成韵因素诸多。本文从两种不同的扩散火焰—一同流式火焰和反流式火焰 出发，研究了其对合成纳米骶02颗粒的粒径大小和浓度等影响，并通过进一步对火焰结构特征和温度 分布的研究来解释了火焰中纳米颗粒形成的机理。研究表明：同流式火焰相比于反流式火焰得到的颗 粒粒径相对更大，数量也更多；反流式火焰虽然具有合成颗粒粒径小的优点，但是在其工程应用中仍 需克服TiCl4原料浪费、合成效率低等缺点。 ． 分类号： TKl6，0611．4文章标识码： A 1前言 近年来火焰合成已成为国际燃烧科学和材料科学共同关注的话题。火焰合成技术， 作为气相沉积技术之一，指的是将前驱物加入火焰中通过成核和增长形成纳米颗粒(如炭 均匀的优点，其中预混火焰有利于生成均匀、较小的初始颗粒，而扩散火焰的优势则是 调控参数多、易生成各种不同粒径要求的颗粒。 为原料研究了气相混和、前驱物浓度、停留时间及火焰温度对合成纳米TiO：颗粒的理化 性质(粒径和晶相组成)的影响{4I，这种扩散火焰一般由同心的三个套管组成，其中甲烷布 eta1．基于同样四种火焰结构采用聚异丙醇钛(TTIP)为前驱物得到了类似的结论，即反流 IlIIl，而且进一步得出了当增加甲 式火焰颗粒粒径仅为10．20nm，而同流式的却为50．100 烷流量时所有四种火焰生成颗粒粒径都变大的结论嗍。Akumti刃口，．则特别选择了反流式 对不同尺寸扩散火焰合成的研究表明，即便是最常见的同流式火焰C，如果在固定甲烷 流量条件下不断增加外管中空气流速，完全可以将合成颗粒的粒径降低到20舳1左右， 接近于反流式火焰的合成颗粒17l。但是上述研究基本上都是从材料学分析结果的角度来 评价燃烧器的优劣，并没有和扩散火焰的图像结构分析结合起来，这对今后从综合的角 度来评价扩散火焰合成TiO：颗粒技术以及其规模化放大是不完备的。 本文特别选择了同流式火焰C和反流式火焰B，结合两种火焰中合成的TiOz颗粒的 TEM图像及拍摄的各火焰结构图像，分析了火焰参数对于燃烧合成影响的基本规律。 11 (2002CB2600) 1156 2实验部分 2．1实验装置和工艺流程 图1是火焰合成实验装置的示意图。多重扩散燃烧器由三个同心的不锈钢套管组 成，内、中和外管的内径分别是4 从洗气瓶到燃烧器的连接管路要能耐酸、耐高温。合成后纳米颗粒采用碳化硅纤维放置 在火焰上方特定高度处进行收集(大约5cm)。 嚣咀龌_拈地 图1合成币02颗粒三套管扩散火焰系统(a)流程图；(b)同流式火焰；(c)反流式火焰 实验中采用cH4作燃料，空气作氧化剂。如图l，当CH4和空气布置在不同套管可 形成四种典型火焰结构。空气在外管火焰一般称为同流式火焰，又细分为CH4在中管、 的火焰成为反流式火焰(InVerse B，及空气和(N2+前驱物)都在内管的火焰A{¨l。 本文研究中，如同l(b．c)选用了火焰B和火焰C作为反流式和同流式火焰进行比较 研究。首先，放弃火焰D是其和火焰C相比仅仅是将火焰面由中管附近内移的问题，且 稀释效应不明显，反而加大了高温区颗粒停留时间不利于火焰合成，更重要的是火焰C 具有实际应用背景意义；而对于反流式火焰，虽然火焰A由于燃烧前TiCl·前驱物得到 充分稀释可得到最小粒径分布的颗粒，但火焰B和火焰C更具有对称性、可比性及工程 上可操作性。燃烧后尾气经NaOH溶液处理后由真空泵排入到大气中。 2．2实验原料和分析方法 成氯化氢，输送N2气路均为四氟管，伴热带缠绕的管路全部采用不锈钢管来连接。