核壳结构分子筛制备及由环已烯间接合成环己醇研究-化学工艺专业论文.docxVIP

核壳结构分子筛制备及由环己烯间接合成环己醇研究摘 要核-壳结构材料具有独特的结构和物化性质，近年来受到了广泛的关注。在催化研究中， 核-壳结构材料可用于多功能催化，借助于核、壳材料不同的催化性能，可在微观“限域空 间”中实现多步催化反应。并且，在某些情况下，核-壳结构材料还会表现出异于单独核、 壳材料的特殊性能。采用原位水热合成法，制备得到了成型载体 SiO2、α-Al2O3、ZrO2 为核，ZSM-5 分子 筛为壳的核-壳结构材料。XRD 表征证实了 ZSM-5 分子筛的形成；SEM 结果表明，ZSM-5分子筛在不同的载体上具有不同的形貌特征。 ZSM-5 分子筛在α-Al2O3 颗粒表面生长效果 最好，形成了连续、致密的壳层，且厚度均匀。分析认为，这是由于 ZSM-5 分子筛中存在（AlO4），易与α-Al2O3 形成-Al-O-Al-键而致。 以拟薄水铝石、85%磷酸和四水合醋酸钴为原料，2-二乙氨基乙醇为模板剂，利用水热法合成了具有核-壳结构的α-Al2O3@CoAPO-5 分子筛。XRD、SEM 表征结果表明，在α-Al2O3 颗粒表面形成了均匀、致密的 CoAPO-5 壳层，厚度约 50~100 μm；CoAPO-5 颗粒 具有规则的六棱柱形貌和较高的结晶度，晶粒大小均匀。在间歇釜式反应器中，对由环己烯经甲酸环己酯制备环己醇催化反应进行了研究。分 别考察了环己烯与甲酸酯化反应和甲酸环己酯水解反应的影响因素，优化了反应条件；考察了由环己烯经甲酸环己酯“一锅法”制备环己醇催化反应，环己醇收率最高可达 40%，远高于环己烯直接水合反应。所用 HZSM-5 催化剂的活性随着使用次数的增加而逐渐降低， 其失活是由于有机物覆盖了表面部分酸中心而导致。将失活催化剂在 550℃空气中焙烧，可使其活性再生。关键词：核壳结构，ZSM-5，水热合成，环己醇，甲酸环己酯，一锅法核壳结构分子筛制备及由环己烯间接合成环己醇研究STUDY ON THE PREPARATION OF ZEOLITE WITH CORE-SHELL STRUCTURE AND INDIRECT SYNTHESIS OF CYCLOHEXANOL FROM CYCLOHEXENEABSTRACTIn recent years, core-shell structure materials are holding a great attention because of its particular configuration and physicochemical properties. During the catalytic research, it can be used in multifunctional catalyse. Multi-step catalytic reaction will be achieved in microcosmic limit space by the different catalytic capability. And it show a different nature of separate nuclear or shell catalyst in some cases.Core-shell structure materials SiO2@ZSM-5, α-Al2O3@ZSM-5 and ZrO2@ZSM-5 were synthesized by the in situ hydrothermal synthesis. The XRD characterization results reveal that the crystals on the substrate surface have ZSM-5 zeolite structure after the hydrothermal reaction. The SEM observations show that the microstructure of ZSM-5 zeolite films on different substrates is different. ZSM-5 zeolite membranes have the best growth effect on the α-Al2O3 surface. A tight, continuous and uniform ZSM-5 films was obtained. Analyses have indicated that because of the existence of -Al-O-Al- bonds between ZSM-5 an