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目 录 1. 本课题的研究背景 典型沸石分子筛的水热合成过程 1. 本课题的研究背景 1. 本课题的研究背景 1. 本课题的研究背景 1. 本课题的研究背景 1. 本课题的研究意义和思路和内容 1. 本课题的研究意义和思路和内容 2.1 沸石合成的碱性溶液中硅酸根和铝酸根的聚集反应路径 2.2 单体Si(OH)4与二聚体(OH)3SiOAl(OH)3-之间的三种缩聚路径 2.3 分支四聚体的生成机理(Si(OH)4与(OH)6Si2O2Al(OH)2-) 2.3 分支四聚体的生成机理(Si(OH)4与(OH)6Si2O2Al(OH)2-) 小结 3.1 三元环、四元环的生成机理 3.1 三元环、四元环的生成机理 小结 小结 I：类DLA模型（n0=1） L3=100×100×100 c=0.0023 只有一个活性粒子的极限情形与DLA模型类似，而分形维数值相当一致的结果也表明回转半径法很适合DLA模型。分形维数的变化在一定范围内与粒子浓度无关。 L3=100×100×100 c=0.091 模拟条件 聚集体 形貌 聚集体分形维数Df 4.3 两种极限条件下的模型 4.硅胶粒子聚集模型的建立与聚集特性研究 II: 类DLCA模型 (q=1) 模拟条件：L3=100×100×100 ，c=0.0045 最终聚集体的Df=1.83与经典DLCA1. 75接近 聚集时间t 4.3 两种极限条件下的模型 4.硅胶粒子聚集模型的建立与聚集特性研究 低浓度条件下的聚集形貌变化 聚集速率发生突变的两个特征时刻t1和t2，将过程分为三中聚集模式：絮凝、密化和凝胶化 絮凝模式下，分形维都较小，低于1.56 ，凝胶化之后，分形维数的拟合值为2.70。 模拟条件：L3=100×100×100 ，c=0. 5 高浓度条件下的聚集动力学 II: 类DLCA模型 (q=1) 4.3 两种极限条件下的模型 4.硅胶粒子聚集模型的建立与聚集特性研究 模拟条件：L=50，c=0.018，Ea=15 kJ/mol，T=323 K 4.4 各种反应因素对聚集体形貌的影响 4.硅胶粒子聚集模型的建立与聚集特性研究 聚集体形貌的演变特征 从分形维数和粒子簇质量分布的角度来考察聚集演变过程，在聚集初期表现出了的DLCA模型特性，在聚集后期，表现出了的DLA模型特性 4.4 各种反应因素对聚集体形貌的影响 4.硅胶粒子聚集模型的建立与聚集特性研究 聚集过程中团簇分形维数和尺度分布的变化 文献报道酸性介质中，反应活性低，聚集体结构致密，而在碱性介质中，反应活性高，聚集体结构疏松。这个结论与本文的模拟结果基本一致。 反应活化能和温度对于聚集体形貌的影响 4.4 各种反应因素对聚集体形貌的影响 4.硅胶粒子聚集模型的建立与聚集特性研究 模拟条件： L=50，c=0.036 Df=2.18 最终聚集体形貌 T=323K，Ea=15 kJ/mol T=358K，Ea=5.31kJ/mol T=298K，Ea=19.8 kJ/mol Df=2.25 Df=2.52 粒子浓度对于聚集体形貌的影响 4.4 各种反应因素对聚集体形貌的影响 4.硅胶粒子聚集模型的建立与聚集特性研究 模拟条件： L3=100×100×100 ， Ea=5.35 kJ/mol，T=358.13 K 粒子浓度对于聚集体形貌的影响 4.4 各种反应因素对聚集体形貌的影响 4.硅胶粒子聚集模型的建立与聚集特性研究 如果分形维数是针对体系中团簇整体而言，则在聚集过程的分形维数变化不大，前后的数值变化都小于0.1。初始粒子浓度增大时，分形维数也会相应增大。 在某一个浓度条件下，受温度和活化能控制的活性粒子初始分率超过临界值qg，凝胶化过程才能发生。在图中可以看到，凝胶化过程的到来时间与q值的大小无关，都发生在t1-t2时间段。存在的差异是，q值大，反应活性大，凝胶化进程更迅速。 反应活化能和温度的影响 4.5 各种反应因素对聚集动力学的影响 4.硅胶粒子聚集模型的建立与聚集特性研究 模拟条件： L3=80×80×80 ，c=0,009 在某一个温度及其酸碱度的反应条件下，聚集过程中出现两个特征时刻t1和t2，在这两个时刻聚集速率先后发生由小及大和由大及小的两次转折性变化，t1和t2将过程区分为三种聚集模式：t1之前为絮凝，t1和t2之间为稠化，t2之后为凝胶化，这个聚集特征和实验现象相当一致。 粒子浓度的影响 4.5 各种反应因素对聚集动力学的影响 4.硅胶粒子聚集模型的建立与聚集特性研究 模拟条件： L3=80×80×80 ，T=358K，Ea=5.31 kJ/mol * 沸石生长过程中分子反应和粒子聚集机理 的理论研究 本课题的研究背景、意义和主要内容 直链和分