可见光下三维ag2o-three-dimensional ag2o in visible light.docx

摘 要为了有效吸附水环境中的碘离子，本文制备了一种具备可见光响应特性的 3D Ag2O-Ag/TiO2 复合光催化吸附材料，探讨了其在可见光下对 I-的吸附性能和机理。 主要研究内容有：首先，制备并表征了 3D Ag2O-Ag/TiO2 复合材料。采用 TiCl4 水解自组装的 方法制备了大比表面 3D TiO2 微球，以其为基体，通过光化学沉积法制备了负载 Ag2O 和 Ag 纳米粒子的 3D Ag2O-Ag/TiO2 复合材料。利用 SEM、EDX、TEM、 XRD、XPS、BET 和 UV-Vis DRS 等手段对材料的形貌、形态、微结构、化学组 成和光学性质等进行了表征分析。XRD 和 XPS 分析显示复合材料表面存在 Ag2O 和 Ag 两种价态的银。高倍 TEM 呈现了位置关系相互独立的 Ag2O 和 Ag 纳米粒 子，统计粒径分别为 3.26 ± 0.04 和 2.67 ± 0.01 nm。另外，通过 EDX 和 XPS 分 析计算得到 Ag2O 和 Ag 的含量分别为 4.192 % and 1.917 %。UV-Vis DRS 结果显 示所制备复合材料具有较好的可见光吸收性能。其次，探讨了 3D Ag2O-Ag/TiO2 复合材料的对碘的吸附性能。实验结果表明， 复合材料对 I-的吸附过程在 300 min 后达到平衡，平衡吸附容量为 207 mg/g，且 吸附过程是不可逆的化学吸附；Ag2O 和 Ag 纳米粒子在 I-吸附过程中发挥着至关 重要的作用，可见光的辐射可大幅度提高复合材料对 I-的吸附容量；复合材料在 复杂环境中对 I-表现出极高的选择性，在 Cl-浓度 4.3×105 倍于 I-的模拟盐湖水中 仍然保持着较高的吸附能力；同时，复合材料具有良好的痕量 I-吸附能力，其能 将去离子水或盐湖水中 I-浓度降低到 20 ppb；复合材料另一个显著优点是循环使 用性能好且易于再生，循环使用 5 次依然保持着较高的吸附容量，尤其是通过简 单的手段即可获得性能良好的再生材料。最后，探究了 3D Ag2O-Ag/TiO2 复合材料的碘吸附机理。一系列的表征分析 和实验表明复合材料对水体中 I-的高效吸附是通过 Ag2O 和 3D Ag/TiO2“吸附- 催化-再吸附”三个步骤协同实现的，即 Ag2O 吸附 I-后转变成 AgI、3D Ag/TiO2 将 I-氧化为 I2 以及 AgI 对 I2 吸附的三个过程。另外， 3D Ag2O-Ag/TiO2 复合材 料表面的 Ag2O 最终形式为 AgI2n+1，通过分析计算，确定了 n 值为 1.7，说明 3D Ag/TiO2 在可见光下对 I-的光催化协同作用将 Ag2O 对 I-的吸附作用放大了 4.4 倍。关键词：三维 Ag2O-Ag/TiO2；协同效应；光催化吸附；碘；再生ABSTRACTIn order to adsorb iodine ions from water efficiently, we prepared a visible-light response photocatalytic adsorbent 3D Ag2O-Ag/TiO2 and studied its iodine adsorption performance and mechanism. The main contents were:Firstly, the 3D Ag2O-Ag/TiO2 composites were synthetized and characterized. The composites were synthesized through a photochemical deposition process loading Ag2O and Ag nanoparticles simultaneously on the surface of TiO2 microspheres, which had been prepared beforehand by TiCl4 hydrolysis and self-assembly. The as-prepared 3D Ag2O-Ag/TiO2 spheres were characterized using SEM, EDX, TEM, BET, XRD, XPS and UV-Vis DRS techniques to determine the morphology, microstructure, chemical compositions and optical properties. XRD and XPS analyses showed that Ag atoms in the composites e