两束短脉冲激光驱动o2分子取向特性-orientation characteristics of o2 molecules driven by two short pulse laser beams.docxVIP

第一章绪论本章简要介绍了分子与强激光场相互作用产生取向行为的研究意义和研究进展，以及本文的主要工作。§1.1分子在激光场中的取向行为一、强激光的发展历程激光（Laser）就是通过受激辐射的光量子放大（Lightamplificationbystimulatedemissionofradiation），通常人们将光强大于1013W/cm2的激光称为强激光（Intenselaser）。由于激光具有单色性好、单色亮度高和相干性好的优点，从而使经典吸收光谱和荧光光谱的应用范围得到了极大的扩展，并发展了许多新的激光光谱学技术，大大拓宽了原子分子物理许多领域的研究范围。图1.1.1激光输出的峰值功率随年代的变化激光的出现直接导致了对于各向异性分子体系研究的进一步发展，这一发展是伴随着强激光输出的发展历程而逐步实现的。自从1960年第一台激光器诞生开始，科学家追求更强激光输出的梦想和实现更强激光输出的步伐就从来没有停止过。图1.1.1中列出了激光输出的发展历程。激光刚诞生的时候主要为自由输出（Free-running）的形式，光强能达到106~107W/cm2。二十世纪60年代中期~70年代中期，调Q技术（Q-switching）和锁模技术（Modelocking）的应用，极大地缩短了激光的输出脉冲，使其达到了皮秒量级，光强达到1013W/cm2[1]。虽然这个光强已达到了通常认为的强激光标准，但这个光强的激光所产生的电场强度仍然远小于电子在轨道上所感受到的核Coulomb场的强度。通常，为了不对激光工作介质造成破坏，它最大能够输出的激光光强必须在其破坏阈值以下，这就限制了进一步缩短激光输出脉冲和提高激光输出光强。二十世纪80年代中后期出现的啁啾脉冲放大技术（Chirpedpulseamplification,CPA）[2-4]，突破了传统方法的限制，对提高激光输出光强具有革命性意义。CPA技术（也称为展宽-放大-压缩技术）可通过如下步骤实现：首先由一个激光震荡器产生一个超短脉冲（时间宽度在飞秒量级），其次使用一色散系统（例如一对衍射光栅）将这一超短脉冲展宽到原来的103~105倍，然后将展宽后的脉冲输入到激光放大器中进行放大，放大后的脉冲虽然强度增加了很多，但由于脉宽较大，因此放大后的激光峰值强度仍然低于工作介质的破坏阈值，最后再利用另一对光栅将放大后的脉冲进行压缩使脉冲宽度回到原来的脉宽。CPA技术产生的激光强度经聚焦后已经达到了1022W/cm2，这种技术的应用使得强激光、超强激光的输出成为可能，拓宽了人们研究强激光甚至超强激光与物质相互作用的范围。二、激光场中的分子取向在通常情况下，气体分子在空间的分布是各向同性的，但由于分子本身是各向异性的，这对于研究分子性质和实际应用是非常不利的，因此，为了更好地了解分子特性，人们需要用某种方式实现分子取向。所谓“分子取向”就是指分子中的分子轴相对于空间参考系的某一固定轴是平行的。当分子处在不太强的激光场中时，分子会受到指向激光场极化方向的扭力矩作用，分子轴都转向激光场极化方向，实现了分子的取向行为。分子取向不同于分子定向，后者要求分子轴相对于参考系的某一固定轴有唯一的指向性，如图1.1.2所示，对于异核双原子分子CO，“O”端和“C”端的活性在化学上是有很大差异的，如果一个系综中所有的分子轴都平行于参考系的某一固定轴，并且“O”端都指向同一方向，这就是分子定向；对于同核双原子分子N2,只要所有的分子轴都平行于参考系的某一固定轴，这就是分子取向。图1.1.2CO分子定向和N2分子取向§1.2分子取向的研究意义和应用由于分子体系的各向异性，分子的很多性质都与分子的取向和定向有关，因此，分子取向和定向已成为一个重要的研究领域。在化学反应动力学中，化学反应速率和反应产物都与分子的轴向有密切关系，在用K原子轰击用复合电场定向后的CH3I分子的实验中[5]，反应产物的数目依赖于CH3I的定向，实验结果表明相比于CH3端，I端更易于和碱金属原子发生反应；他们在之后的实验中[6]发现并非所有的化学反应都出现上述的空间指向性特征，例如化学反应K+CF3Br呈现出介于CH3I和CF3I之间的空间指向性特征。分子轴的取向也影响分子与晶体表面相互作用时的捕获几率数值的大小，当用定向后的NO气体分子撞击Ag(111)的晶体表面[7]时，实验发现O原子朝上定向的分子具有更大的捕获几率,原因是O原子朝上的分子在与晶体的相互作用中获得更多的转动，增强了吸附作用；在NO和Pt(111)的无弹性散射[8,9]中，当分子按N原子朝向晶体表面的形式定向时具有最大的捕获几率，说明在吸附过程中出现的空间性特征效果也在直接散射过程中起作用，首次从实验上证明是分子体系的各向异性导致了直接非弹性散射中吸附几率对分子定向的依赖关系。因此，人们通