一维中孔分子筛合成及其对烷烃临氢异构性能影响-synthesis of one-dimensional mesoporous molecular sieve and its effect on hydroisomerization of alkanes.docx

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2018-06-03 发布于上海
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一维中孔分子筛合成及其对烷烃临氢异构性能影响-synthesis of one-dimensional mesoporous molecular sieve and its effect on hydroisomerization of alkanes.docx

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一维中孔分子筛合成及其对烷烃临氢异构性能影响-synthesis of one-dimensional mesoporous molecular sieve and its effect on hydroisomerization of alkanes

探讨了烷烃临氢异构的反应机理，以及一维中孔分子筛的酸性和孔道结构对其载铂催化剂上正十二烷临氢异构性能的影响。一维中孔分子筛的酸性主要影响正十二烷临氢异构的反应活性，特别是较低温度时的反应活性。正十二烷临氢异构反应的异构选择性主要由孔道结构决定，十二元环的 Pt/ZSM-12 上各种单甲基十二烷异构体的含量与 PCP 假说相近，而十元环的 Pt/SAPO-11、Pt/SAPO-41 和 Pt/ZSM-22 上端甲基十二烷异构体含量相比 PCP 假说较多。根据一维中孔分子筛载铂催化剂上正十二烷的临氢异构结果和正碳离子机理，建立了一维中孔分子筛载铂催化剂上烷烃临氢异构反应网络，并给出了各反应的动力学方程，分子筛酸性和孔道结构分别影响反应速率方程中的本征速率常数和吸附平衡常数，从而造成催化反应速率不同。为增强烷烃吸附性能，在制备 SAPO-11 分子筛的反应混合物中，引入碳黑作为介孔模板剂，制备了含有 10nm-30nm 直径介孔的中孔与介孔复合 SAPO-11。该中孔与介孔复合 SAPO-11 的结晶度较高，具有和常规 SAPO-11 相近的酸性。载 Pt 中孔与介孔复合 SAPO-11 催化剂上的正十二烷临氢异构反应表明，与常规 SAPO-11 制备的催化剂相比，该催化剂在 563K 的较低反应温度下，具有较高的异构选择性和异构收率，分别达到 92.6%和 83.1%。在与工业相近的操作条件下，研究了操作条件对 Pt/中孔与介孔复合 SAPO-11 催化剂上烷烃临氢异构化性能的影响，并对 Pt/中孔与介孔复合 SAPO-11 催化剂寿命进行了评价。实验结果表明， Pt/中孔与介孔复合 SAPO-11 催化剂在与工业相近的反应条件下，同样具有良好的反应活性和异构选择性，分别达到 36.7%和 95％，并且在与工业相近的反应压力和氢烷摩尔比条件下，该催化剂具有较好的稳定性。关键词：临氢异构；长链烷烃；ZSM 分子筛；SAPO 分子筛；合成；择形AbstractThe removal of long chain normal paraffins from diesel and lubricating oils is essential to produce oils with acceptable cold flow property. Long-chain n-alkane hydroisomerization catalysts can isomerize normal paraffins to isoparaffins which are efficient parts in the oils. Therefore, it is significant to develop high quality long-chain n-alkane hydroisomerization catalysts for excellent properties of diesel or lubricating oils and more oils yield. Bifunctional catalysts with mild strength acid, monodimentional medium-pore molecular sieve as acid function and Pt or Pd as metal function are generally found to be high isomers selective. Otherwise the monodimentional medium-pore molecular sieves are of different types and properties, and n-alkane hydroisomerization porformances of monodimentional medium-pore molecular sieves were seldom researched. Thus it is of actual benefit to research synthesis of monodimentional medium-pore molecular sieves and their effects on n-alkane hydroisomerization porformances.In this paper, four typical monodimentional medium-pore molecular sieves SAPO-41, SAPO-11, ZSM-12 and ZSM-22 were synthesized