含氮介孔分子筛mcm-41的制备及催化机能研究.pdfVIP

摘要 中文摘要 本文以不同硅源和碱源合成了高结晶度的介孔分子筛全硅MCM一41及含骨架杂 含氮材料，具有较大表面积和较好的结构有序性。并对其进行了XRD、低温氮 吸附．脱附、TEM、IR和XPS等～系列的表征。 1． 研究了不同硅源、碱源、pH值等条件对全硅MCM．41合成的影响，合成 了具有高结晶度和良好精细结构的全硅介孑L分子筛MCM-41和不同硅铝 子的介孔分子筛Me．MCM．41(Me=Ni，Ru等)。 2． 系统地研究了介孔分子筛MCM-41的氮化，探讨了温度、NH3流速、氮 化时间、不同母体MCM．41对氮化的影响：将水玻璃为硅源制备的全硅 分子筛的氮含量达26wt％。XRD、氮吸附蓝线和TEM表明：分子筛的表 面结构与骨架被破坏程度较小，氮化后的分子筛保持完整的骨架结构和较 好的有序性，比表面积变化不太，但分子筛的孔容、孔径降低，IR和XPS 结果说明N进入了MCM．41骨架。 3． 研究了骨架杂原子对MCM．41分子筛氮化的影响，与MCM．41分子筛相 比，A1．MCM．41分子筛在较低的氮化温度下得到较高的氮含量。但高温 筛分子筛低温氮化后氦含量较低。 4． 以丙二腈和苯甲醛的Knoevenagal缩合反应作为探针反应评价了不同氮含 Knoevenagel反应有较高的催化活性，并且在大气环境下储存较稳定。由 此可见，高温氮化处理是一种制备固体碱催化剂的有效方法。 关键词：MCM．41，氮化，碱催化，Knoevenagal缩合 Abstract MCM一41 and MCM-4 Mesoporous metal—incorporated1，with highcrystallinity andfine been varioussiliconandalkali structure，have sources． synthesizedusing materialsare vianitridation mesoporousMCM-410xynitride of synthesized pure silicaMCM-41inallammoniaflowat temperature．Thesilicon high resulting materials with oxynitride arewellordered surfaceareaand volume，XRD， high pore isothemsaswellasTEM the nitrogensorption evidencedexcellentstructural ordering oftheMCM一41 silicon materialsThe materialswere oxynitride as—synthesized characterized methodandSOon． byXRD，N2adsorption，TEM，FT-I