羽毛角蛋白负载的钯纳米颗粒制备 表征及其催化水相中suzuki偶联反应的分析-preparation and characterization of feather keratin - loaded palladium nanoparticles and analysis of their catalytic suzuki coupling reaction in aqueous phase.docxVIP

3.2.1试剂....................................................................................................................403.2.2仪器....................................................................................................................413.3羽毛角蛋白负载Pd纳米催化剂催化Suzuki偶联反应实验结果拓展研究................................................................................................................................................413.3.4本章小结...........................................................................................................47参考文献..............................................................................................................................48第四章结论与展望..................................................................................................................51附件...............................................................................................................................................52硕士期间发表论文及参加科研情况....................................................................................57致谢...........................................................................................................................................58中文摘要Suzuki偶联反应在天然产物的合成、药物合成以及光电材料开发等诸多领域都占有非常重要的地位。传统的Suzuki反应大多在有机溶剂中进行，催化剂多选用均相催化剂PdC12、Pd(OAc)2、Pd(PPh3)2Cl2等，虽然能得到很高的收率和催化剂具有较高的活性和选择性，但是在高温下稳定性差，反应后难以与产物分离和催化剂重复利用率不高，这些因素都严重的影响了其实际应用价值，而且对环境有很大的危害。本论文以解决传统溶剂中的Suzuki偶联反应存在的两大难题：贵金属催化剂不能重复使用和使用大量有机溶剂而污染环境为研究目标，以羽毛角蛋白作为载体在温和的条件下制备了分散均匀，尺寸较小的金属钯纳米颗粒，在水相中可以高效的催化溴代芳烃与苯硼酸的Suzuki偶联反应,反应条件温和。具有很好的催化活性和相容性,反应后处理简单，产物具有很好的产率和纯度，催化剂可多次重复使用，不再产生对环境和人体有害的废物，真正达到了反应过程的绿色化。本论文对负载型钯催化剂的最新研究进展进行了综述，介绍了Suzuki偶联反应的研究现状及在有机合成中的应用。在此基础上，论文分以下几部分：1）以羽毛角蛋白作为载体在温和的条件下制备了分散均匀，尺寸较小的金属钯纳米颗粒（FeatherKeratin-PdNanoparticles），并对其进行了表征。2）在水相中，考察了其催化溴代芳烃与苯硼酸的Suzuki偶联反应性能,并对反应条件进行了优化，探索了催化剂的催化活性和对底物的相容并对底物进行了拓展和催化剂的循环活性进行了研究。3）考察了溶剂的溶剂效应，反应中的疏水效应以及同一反应体系中的竞争反应，并对羽毛角蛋白-Pd形成的纳米器在Suzuki反应中的作用进行了探讨。关键词：Suzuki反应；钯催化；羽毛角蛋白；水相IAbstractSuzukicouplingreactionplaysaveryimportantr