不同气氛下钙基固硫及固硫产物分解的机理分析-mechanism analysis of calcium-based sulfur fixation and decomposition of sulfur fixation products under different atmospheres.docxVIP

独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在年解密后适用本授权书。本论文属于不保密□。（请在以上方框内打“√”）学位论文作者签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日1绪论1.1研究背景煤炭是世界特别是中国重要的一次能源，煤炭的燃烧带来了严重的环境污染，严重地破坏着人类赖以生存的环境。世界能源署（IEA）对1973-2020年全世界一次能源的比例做了统计和预测，如表1.1[1]所示。从中可以看出煤炭在世界一次能源中所占的比例没有发生太大的变化。当前，我国是世界上唯一以煤为主要能源的大国，这种能源结构在未来的30～50年间都不会有很大变化[2,3]。自1980年以来在我国的能源结构中，煤炭一直在75%左右，水电约5%，石油和天然气大约占20%[4]。虽然国家开始大力发展核电、风电等清洁能源，但是火电在很长一段时间仍占很大比例。据预测到2020年我国一次能源供应结构中煤炭仍将占63.1%[5]。表1.2[6]是我国1990-2015年的能源组成。表1.1全世界一次能源的构成年份煤炭（%）石油（%）天然气（%）核能（%）水能（%）可再生能源及废弃物能源（%）其他（%）197324.945.011.10.1199923.535.011.10.5201022.736.910.6202022.637.010.0表1.2我国的能源构成（%）年份1990199520002015煤炭76.276.171.362.9石油16.617.124.026.9一次能源消费天然气2.12.002.747.06结构比例水能5.104.802.012.63核能//0.210.79煤粉燃烧，特别是火力发电厂煤炭的燃烧是主要的污染源。大气中85%的CO2、70%的NOx、90%的SO2、71%的CO、和70%的烟尘都是来自煤的燃烧。污染物的大量排放已经导致一系列的环境问题，如温室效应、酸雨和光化学烟雾等。越来越多的科学研究已经证实，大气中温室气体浓度的增加是引起全球变暖和极端天气频繁发生的重要原因。CO2大量排放引起的温室效应，已经成为21世纪人类面临的最大规模的环境问题之一。这种状况已经对我国以及全球经济的发展和生态环境造成极大的影响，而且已经成为一个国际热点问题。近年来全球二氧化碳的排放量逐年增加，尤其是发展中国家的排放量增加的幅度很大。图1.1是全世界化石燃料燃烧引起的CO2排放趋势[7]。从图1.1可以看出固体燃料（主要是煤炭）释放的CO2呈逐年增加的趋势，而且增长速率也逐年增大。图1.1由化石燃料燃烧引起的CO2排放趋势CO2是主要的温室气体，CO2的大量排放会引起严重的环境问题[8]，具体表现在以下几个方面：(1)全球变暖政府间气候变化专门委员会利用复杂的气候模式在第三份评估报告中估计全球的地面平均气温到2100年可能会上升1.4℃—5.8℃。整个自然系统经过漫长时间才形成的平衡状态会因为平均气温的上升而被打破，造成很多无法预知的后果。雪线升高，很多终年积雪的地区积雪和冰川开始融化；两极冰层减少，企鹅、北极熊等赖以生存的区域减少，导致这些生物数量锐减。(2)海平面上升全球平均气温升高会通过两种方式导致海平面升高。一是海水温度升高体积膨胀；二是北极格陵兰冰川和南极洲大量冰层融化使海洋容积增加。1900至2100年海平面上升幅度估计为0.09m-0.88m。目前世界上大部分的发达地区都地处海平面较低且平坦的沿海地带，海平面的上升会首先淹没这些地区，造成非常严重的物质和文明的损失。大量人口背井离乡所造成的社会动荡也难以估计。(3)土地干旱，沙漠化面积增大，气候反常，海洋风暴增多地球平均气温升高引起海洋温度变化，从而影响洋流。洋流是气候的重要影响因素，洋流的变化引起气候反常，海洋风暴增多，土地干旱，沙漠化面积增大，从而破坏整个生态系统。1.2氧燃烧技术的提出及特点由上述讨论可知减少CO2的排放迫在眉睫。在我国燃煤电站是最大的单点CO2释放源，减少燃煤电站CO2的排放显得尤为重要。研究表明[9]，减少火力发电厂CO2排放的主要措施有以下三个方面：(1)提高现有燃煤电站的发电效率；(2)大力发展清