甘油催化氢解制备丙二醇反应分析-analysis of glycerol catalyzed hydrogenolysis to propylene glycol.docxVIP

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2018-07-05 发布于上海
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甘油催化氢解制备丙二醇反应分析-analysis of glycerol catalyzed hydrogenolysis to propylene glycol.docx

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甘油催化氢解制备丙二醇反应分析-analysis of glycerol catalyzed hydrogenolysis to propylene glycol

II PAGE PAGE IV摘要1,2-丙二醇（1,2-PDO）和 1,3-丙二醇（1,3-PDO）是应用广泛的化学品。由生物甘油催化氢解制备 1,2-PDO 和 1,3-PDO 是环境友好的工艺方法，对其催化剂进行研究具有重要的学术和应用价值。首先，考察了一系列催化剂对甘油氢解制备 1,2-PDO 反应的催化性能，结果表明， Cu/MgO 的催化性能最好。其次，对 Cu/MgO 催化剂的载体进行了酸/碱改性。分别引入 NH4H2PO4、H3BO3、La(NO3)3·6H2O 等调变其酸性，研究了酸性调变对 Cu/MgO 催化性能的影响。结果表明，适当提高酸量可提高 1,2-PDO 的选择性，而酸强度降低，甘油转化率和 1,2-PDO 收率也降低。分别引入 LiOH、NaOH、KOH 等调变其碱性，发现较强的碱性可促进甘油的转化和 1,2-PDO 的生成，活性组分在载体表面的高分散性以及与载体间的相互作用可有效地提高催化性能；通过分别引入 LiNO3、NaNO3、 KNO3、RbNO3、CsNO3 等调变其碱性，发现碱性过强和过弱都不能提高甘油转化率和 1,2-PDO 收率。最后，对一系列 SiO2 负载的 Cu-杂多酸催化剂在甘油氢解制备1,3-PDO 反应中的催化性能和正丙醇等溶剂对该反应的影响进行了研究，发现Cu-H4SiW12O40/SiO2 的催化性能最好，以正丙醇作溶剂，甘油氢解得到的 1,3-PDO 收率和选择性最高。在催化剂用量为甘油质量的 11.0%，正丙醇作溶剂，甘油溶液的浓度 50%，反应温度 180℃，H2 初压 9.0 MPa，反应时间 16 h，转速 600 r/min 条件下，甘油转化率为 28.3%，1,3-PDO 的收率和选择性分别达到 6.32%和 22.3%。在反应时间 32 h 内，该催化剂催化甘油氢解得到的甘油转化率稳定在 29%左右，1,3-PDO 的收率和选择性分别保持在 6.3%和 22%左右。Cu-H4SiW12O40/SiO2 催化剂的稳定性较差，推测可能是 Cu0 物种粒径长大、负载的 Cu0 从载体表面脱落、或 H4SiW12O40 的流失造成了催化剂的失活。此外，通过 GC-MS 分析，对反应副产物进行了定性，并对可能发生的副反应进行了推测。关键字：甘油 1,2-丙二醇 1,3-丙二醇酸/碱改性 Cu-H4SiW12O40/SiO2ABSTRACT1,2-propanediol (1,2-PDO) and 1,3-propanediol (1,3-PDO) are two versatile chemicals. The synthesis of 1,2-PDO and 1,3-PDO from glycerol is an environment-friendly process. Research on the catalysts used in these processes is of academic and application value.Firstly, a series of catalysts were prepared and their catalytic performance for producing 1,2-propanediol through hydrogenolysis of glycerol was investigated and the results showed that Cu/MgO has the best catalytic activity. Secondly, Cu/MgO catalyst was modified by either acid or alkali and the effects on the catalytic performance after the modification were studied. The addition of NH4H2PO4, H3BO3, La(NO3)3·6H2O, etc. improved the acidity with different degree. The experiment results showed that the increase of acid amount could enhance the selectivity of 1,2-propanediol. However decrease in the acid intensity could reduce the conversion of glycero