四氮杂大环铜配合物催化的bz化学振荡体系测定茜素红s和维生素类物质-determination of alizarin red s and vitamins by bz chemical oscillation system catalyzed by tetraaza macrocyclic copper complex.docx

中文摘要化学振荡是一种非平衡非线性现象，是自然科学领域普遍存在的现象。比如生命体系中存在的振荡现象：心跳、呼吸和新陈代谢等。化学振荡现象所表现出来的一些特殊的特征引起科学工作者的广泛兴趣，尤其以四氮杂大环配合物为催化剂的化学振荡反应，特别受的关注。这是因为这类配合物与存在生物体内的一些金属酶的结构相似。这些金属酶都含有卟啉环，在生命过程中起重要的作用。因此，研究这类配合物催化的化学振荡反应，对探索模拟生物体系化学振荡的研究的有深远的意义。本论文研究了茜素红S和水溶性的维生素B族物质对以四氮杂大环铜配合物——[CuL](ClO4)2为催化剂，苹果酸作为有机底物的化学振荡体系的影响，其中L为5,7,7,12,14,14—六甲基—1,4,8,11,—四氮环杂十四—4,11—二烯。主要内容如下：1、化学振荡反应的综述本章介绍了化学振荡反应的研究概况、振荡反应发生的基本条件和常见的几种化学振荡反应体系。对化学振荡反应的模型和机理，尤其是经典的B-Z振荡反应机理和以四氮杂大环铜配合物做催化剂的新型的B-Z振荡反应机理给予详细阐述。同时介绍了化学振荡反应的应用和发展前景。2、四氮杂大环铜配合物的合成及茜素红S的测定首先按文献方法合成了四氮杂大环铜配合物——[CuL](ClO4)2，并运用红外光谱，元素分析等对其进行分析表征，实验结果和文献报道基本一致。其次，建立以四氮杂大环铜配合物为催化剂，苹果酸为底物，溴酸钠为氧化剂，硫酸体系下的振荡体系。向稳定的化学振荡体系中加入不同浓度的茜素红S，实验结果发现，振幅的改变量和茜素红S浓度的对数在1.5×10-7to1×10-3mol/L的范围内成一定的线性关系(r=0.99893,n=10)。此外研究一些常见的离子对测定茜素红S的干扰，并尝试用循环伏安法对振荡体系的机理进行探讨。3、四氮杂大环铜配合物催化的B-Z振荡体系测定维生素类物质(1)、在硫酸-苹果酸-溴酸钠-[CuL](ClO4)2振荡体系中，研究了不同组分的浓度改变对振荡体系的影响，从而确定优化条件。接着研究了泛酸钙的浓度对稳定的化学振荡体系的影响，结果发现：在一定的浓度范围内振幅的改变量与泛酸钙的浓度成一次线性关系；周期的改变量与泛酸钙的浓度成二次线性关系。同时做了样品分析和测试了一些常见的离子对测定的干扰，并对反应机理做了一定的探讨。(2)、确定以四氮杂大环铜配合物做催化剂的B-Z振荡体系的优化条件，向稳定的振荡体系中加入不同浓度的肌醇，观察肌醇对体系的影响。结果发现肌醇的浓度5×10-5到1.25×10-2mol/L的范围内与振荡体系振幅的改变量成良好的线性关系(r=0.99479,n=9)。同时测试了一些常见的离子对测定的干扰，并对反应机理做了一定的探讨。(3)、在上述化学振荡体系基础上研究了维生素B6对振荡体系的影响。在最佳的振荡条件下，维生素B6的浓度在一定的范围内与振荡体系振幅的变化值呈现良好的线性关系，同时对反应机理进行了较为深入的探讨。关键词：化学振荡；四氮杂大环配合物；茜素红S；维生素AbstractChemicaloscillationisanonlinearnon-equilibriumphenomenon,whichisfoundinthenaturalsciences.Someoscillationphenomenahadbeenobservedinlifesystem,suchasheartbeat,respirationandmetabolism.Thespecialbehaviorsofoscillatingchemicalreaction,especiallytetraazamacrocyclecomplexescatalyzedoscillatingchemicalreactions,havebecomeofgreatinterestinmanyscienceworkersrecently.Thesetetraazamacrocycliccomplexeshaveasimilarstructuretosomeenzymesoflifesystem.Therefore,ithasfar-reachingsignificancetostudiesofoscillatingreactionscatalyzedbythesecomplexesthatwillhelpustosimulateoscillationphenomenainplantsandanimals.AnovelB-Zoscillatingsysteminvolvesamacrocycliccopper(Ⅱ)complex[CuL](ClO4)2ascatalystandmalicacidasthesubstrate,wasappliedtode