射频磁控溅射法制备tio2薄膜及其n掺杂改性tio2xnx薄膜研究-study on preparation of tio _ 2 thin films and n - doped modified tio _ 2 xnx thin films by radio frequency magnetron sputtering.docxVIP

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2018-07-31 发布于上海
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射频磁控溅射法制备tio2薄膜及其n掺杂改性tio2xnx薄膜研究-study on preparation of tio _ 2 thin films and n - doped modified tio _ 2 xnx thin films by radio frequency magnetron sputtering.docx

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射频磁控溅射法制备tio2薄膜及其n掺杂改性tio2xnx薄膜研究-study on preparation of tio _ 2 thin films and n - doped modified tio _ 2 xnx thin films by radio frequency magnetron sputtering

摘要TiO2作为一种性能优良的半导体材料，化学性质稳定，无毒性，取料广泛，制造成本低廉，在光催化、太阳能电池、太阳能光解水制备氢气及自清洁材料上有广阔的应用前景。然而，由于TiO2的禁带宽度Eg较宽（锐钛矿相Eg=3.2eV、金红石相Eg=3.0eV），只有在紫外光的激发下才可以显示出光活性，而紫外光仅占太阳光谱的5%左右，大大的限制了其利用效率。因此，通过掺杂改性将TiO2的光响应波长拓展到可见光区，以提高对太阳能的利用效率具有十分重要的研究价值。本研究采用射频磁控溅射法分别在Si(100)、LiAlO2(302)和K9玻璃衬底上制备了TiO2薄膜及N掺杂的TiO2-xNx薄膜。通过改变溅射气氛中的N2分压比来控制N掺杂含量，并采用不同气氛退火处理薄膜样品。同时借助XRD、XPS、RamanSpectra、SEM和UV-VisSpectra等测试手段，表征薄膜的结构和光谱性质。测试研究结果表明，在Si(100)基所制备薄膜结晶性良好金红石相结构，而在LiAlO2(302)衬底和K9玻璃衬底上所制备的薄膜样品为非晶的，在N2气氛中773K退火处理1小时后为锐钛矿结构。TiO2-xNx薄膜中N的掺杂量分别为1.82%和2.54%。N原子是以三种形式存在于薄膜样品中，即：取代格位中的O原子形成N-Ti键（NO）、与格位中的O原子形成N-O键、间隙式缺陷N原子（Nint）。且随着氮气分压的增加，取代O格位的NO原子和间隙式Nint原子趋于饱和，而以N-O键存在的N原子则迅速增加。关键字：TiO2；射频磁控溅射；氮掺杂；X射线光电子能谱；透射光谱；拉曼光谱AbstractAsahigh-performancesemiconductormaterial,thenatureofthechemicalstability,non-toxic,manufacturelow-cost,TiO2hasbroadprospectsinsolarcells,photocatalysis,solar-watersolutionofhydrogenandself-cleaningmaterial.However,onlyintheultravioletexcitationcanshowthatlightactivitybecauseoftheTiO2widerbandgap(anataseEg=3.2eV,rutileEg=3.0eV).Andultravioletisonlyaround5%insolarspectrum,soitsignificantlyrestrictsitsuseefficiency.Therefore,modifiedbydopingTiO2willexpandthewavelengthoflightresponsetovisiblelight,toenhancetheutilizationefficiencyofsolarenergyisofgreatresearchvalue.Inthisstudy,wepreparedTiO2andTiO2-xNxthinfilmsonSi(100),LiAlO2(302)andK9glasssubstratesbyRFmagnetronsputtering.ThecontentofNatomswascontrolledbychangingthesputteringatmosphereoftheN2pressure.Andthethinfilmswereannealedindifferentatmosphere.Atthesametime,thefilms’structureandspectralpropertieswascharacterizedbyXRD,XPS,Ramanspectra,SEMandUV-VisSpectra.ThestudyshowsthatfilmsbasedonSi(100)haveagoodcrystallinestructureofanatase,butbasedonLiAlO2(302)andK9glasssubstrateareamorphousfilms.ThecontentofNatomsinTiO2-xNxfilmsare1.82%and2.54%separately.NatomsexistinTiO2-xNxfilmsbythreeforms,namely:replaceOatomsitestoformN-Tibond(NO),bondingwithOatomtoformN-Obond,gap-defectNatom(Nint).Andwiththeincreaseofnitrogenpressure,NOandNintatomstendtosat