石英砂负载氧化铁iocs吸附去除锑 磷分析-adsorption and removal of antimony and phosphorus by quartz sand supported iron oxide iocs.docx

摘要研究采用铁盐溶液蒸发法在石英砂上负载氧化铁颗粒(ironoxidecoatedsand，简称mcs)，通过SEM／EDAX，XRD，FTIR以及表面分析仪对IOCS进行表征，表征结果表明：负载氧化铁的粒径为100nm左右，其表面孔径及孔隙率分别为2×104m～9×10母m及0．11％，IOCS的比表面积为原砂的5倍；IOCS表面氧化铁的晶型为赤铁矿(伍一Fe203)，FTIR谱线在3439cm一、1630em一、1067cm一、537cm‘1出现了吸收峰，分别代表氧化铁表面的OH、水分子，Fe—oH基团、Fe—o键。通过小试摇床实验和中试柱子实验考察了IOCS在不同条件下吸附除锑、磷的效果，研究结果表明：与原砂相比，IOCS对锑、磷的去除率明显增加。pH值对锑的去除影响较小，在pH=4．O～9．0的范围内，IOCS对锑的去除率都在95％以上，pH值对磷的去除影响较大，中性条件下效果最佳，去除率为88％，在碱性范围内去除率最低。研究所试的竞争离子(N03。，CI‘，Mn”，Cu2+)对IOCS吸附锑的去除率，吸附容量以及吸附动力学几乎没有影响；阴离子N03‘，CI‘，Ac。对IOCS除磷吸附容量和吸附速率影响不大，以阳离子Ca”，M92+为背景离子时，可略微提高IOCS的除磷吸附容量，但吸附速率几乎没有变化；而以Sb”为背景离子时，其对IOCS除磷的吸附容量明显降低，产生了竞争吸附。随着反应温度的提高，IOCS除锑、磷的饱和吸附容量以及吸附反应速率随之增加，三种实验温度条件下(283K，293K，313K)IOCS除锑、磷的等温吸附可用Langmuir等温吸附模型来描述，吸附动力学可分别用二级反应动力学模型和准二级反应动力学模型进行拟合。IOCS吸附柱除锑、磷的穿透曲线属于逻辑斯特曲线形式；随着EBCT的增加，出水达到泄漏浓度时，水的处理量也随之增加；IOCS表面锑、磷含量随着吸附床深度的增加逐渐降低，且大部分锑、磷吸附在吸附柱上层。采用0．1mol／L的NaOH可再生60N左右的IOCS吸附容量，并且再生三次后对吸附容量的减少较小。热动力学研究表明IOCS吸附锑、磷是自发的吸热反应，随着温度升高，4Go减小，说明反应在高温下更易于进行。三种温度下(283K，293K，313K)IOCS吸附锑、磷的平均吸附能都大于8kJ／tool，说明IOCS吸附锑、磷的过程属于化学吸附。吸附扩散过程的研究表明，IOCS吸附锑、磷的过程包括膜扩散和颗粒扩散两种类型，且膜扩散对吸附速率起控制作用，随着反应温度的升高，边界层对总吸附速率的影响增大，颗粒扩散包括表面扩散和孔隙扩散，且两者扩散率均为lO．12级。XRD和FTIR检测结果表明氧化铁晶型在吸附锑、磷后未发生改变；吸Ⅱ石英砂负载氧化铁(IOCS)吸附去除锑、磺研究附后IOCS表面Fe—OH键对应的特征峰消失，说明Fe—OH键参与了吸附反应。XPS检测结果表明：IOCS吸附锑的过程中，氧化铁中氧所带的负电荷与吸附前相比减少，氧作为一个电子供体，起到了Lewis碱的作用。铁所带的正电荷较未吸附时有所降低．铁原子作为一个电子受体，起到了Lewis酸的作用。IOCS吸附磷后。氧化铁中氧原子和铁原子的表面电荷平均值几乎没有发生改变。价带谱研究表明；氧化铁与锑之间的结合键强度较氧化铁与磷之间的结合键强度高。XPS表面溅射结果表明；锑与磷相比能与表层下更深层的氧化铁发生反应．IOCS作为吸附剂用作水与废水中锑与磷的去除有着潜在的应用前景．关键词：氧化铁；负载砂；吸附；解吸：锑；磷；热动力学；扩散；ⅢABSTRACTIronoxidecoatedsand(Iocs)synthesizedbyheatingironsaltsolutionwascharacterizedthroughSEM／EDAX，XRD，FTIRandsurfaceanalyzer．Itwasfoundthattheparticlesize，theporediameter,andtheparticleporosityoftheironoxidewereabout100nm，2xlO’9m～9×10一m，andO．11％，respectively．TheBETspecialsurfaceareaofIOCSwas5timesthatofuncoatedsand．Thedominatephaseofironoxide0nIOCSwashematite(弘Fe203)OIFgroups，watermolecule，Fe—OHandFe．0bandwerealsoidentifiedonFTIRspectraat3439cm～，1630cm一，1067cm‘1and537cm1，respectively．Adsorptionofantimon