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稀土掺杂铁系纳米氧化物的制备
摘要:稀土被誉为工业维生素,掺杂铁系纳米氧化物后能有效改善铁系氧化物的结构,改变铁系氧化物的磁性和吸波性能。本文介绍铁系氧化物掺杂稀土的主要制备方法,并分析了方法的优缺点,并对稀土的掺杂租用提出了几点看法。
关键词:稀土 铁系氧化物 溶胶-凝胶法 共沉淀法 磁性 吸波材料 催化
1 前言
稀土元素[1](rare earth element,常用符号RE表示)是元素周期表第三副族中原子序数21的钪(SC)、39钇(Y)和57的镧(La)至71的镥等17个元素的总称。根据1968年国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)统一规定,原子序数57~71的15个元素:镧(La)、铈(Ce)、镨(Pr)、镨(Pu)、钕(Nd)、钷(Pm)、钐(Sm)、铕(Eu)、钆(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)、镥(Lu)又称为镧系元素(可用符号“Ln”表示),它们同位于周期表的第六周期的57号位置上。
除么铈、镨、铽外的稀土氧化物可用通式RE2O3表示外,Ce、Pr、Tb的氧化物分别为CeO2、Pr6O11 和Tb4O7。稀土氧化物在新材料中有着广泛的应用,例如钕、钐、铕、钆等的氧化物广泛用于发光材料、永磁材料和超导材料;含氧化镧的玻璃具有高折射率,用于光学仪器等,氧化钆等在原子能反应堆中用作中子吸收材料。
2 磁学
稀土材料的磁学性质
物质的磁性来自于物质内部的电子和核的性质。由于核的磁效应比电子的效应小三个数量级,故在此忽略。原子、离子或分子的电子磁效应来自电子的轨道运动和自选运动,因此他们的磁性是轨道磁性(由轨道角动量所决定)和自选磁性(由自旋角动量产生的某种组合)。
物质的磁性分为顺磁性、抗磁性、铁磁性和反铁磁性等几大类。一个运动着的电子相当于一个微观磁子,具有一定的磁矩,与外磁场取向一致。因此外来磁力线就可畅通无阻,这种物质称为顺磁性物质。未耦合的电子数目越多,顺磁性就越大,它们的磁化率就比一般顺磁性物质要强很多,因而被称为铁磁性物质,铁钴镍就是这类物质。如果分子(或原子)中所有电子都已耦合成对,成对的电子自旋方向相反,使分子(或原子)中总自旋量子数等于零,即磁磁等于零,这类物质就能阻止外磁力线通过,被称为逆磁性或抗磁性物质。
1.2 纳米磁性材料的基本磁学性质[2]
纳米磁性材料是微纳米材料的一个重要分支,它是指材料的特征尺寸在1-100nm之间的(准)零维微粉、一维纤维(棒、丝、线、管等)、二维薄膜或由它们组成的三维空间排列的固态或液态磁性材料。当磁性材料的特征尺寸达到纳米级时,由于纳米粒子的量子尺寸效应、小尺寸效应、表面效应、宏观量子隧道等的影响,使其具有除了纳米材料的一半介观特性外,还具有不同于常规的磁性材料的特殊磁性能,其主要体现在以下几个方面:
(1)单磁畴特性
如果微粒足够小,整个颗粒可以再一个方向自发磁化到饱和,称为一个磁畴,这样的颗粒陈伟单畴颗粒,这种颗粒具有单磁畴特性,单磁畴结构是磁性纳米材料的一个重要特点,宏观体相磁性材料在自由能最小的平衡状态下,为了降低退磁能,通常会形成多磁畴结构,即产生多个磁畴和畴壁,而磁畴和畴壁又分别具有能量。当宏观体相磁性材料的尺寸减小到纳米尺寸时,退磁能的减小程度已经比不上畴壁能的增大程度,因而,在一定的纳米尺度下,磁性材料自由能最小的平衡状态,不再具有畴壁的多畴壁结构,而是没有畴壁的单磁畴结构。Frenkel和Dorfinan早在1930年就已经从理论上预测出,当粒子的尺寸减小搭配一定程度时,就会出现单磁畴[3].随后,Kinel又估测了出现单磁畴的临界尺寸的大小[4].
1.3 稀土的磁性机理
铁钴镍等d族过渡元素是人所共知的磁性材料,而稀土元素却有很多特意的磁学性质,其中有些比d族元素还有优越,现就含4f电子的镧系元素与含d电子 的过渡族元素的磁学性质对比如下:
(1)在镧系元素7个4f轨道中,最多可容纳7个未成对电子,而d族过渡元素5个d轨道中最多只能容纳5个未成对电子。因此,在周期表中镧系元素是顺磁磁化率最大的一族元素(La和Lu除外,因为它们不含未成对电子,是抗磁性的)。
(2)在镧系元素的4f轨道中的电子受外层5s25p6的电子所屏蔽,受外场的影响较小,原子对之间的相互作用也较小,主要是导电电子的间接交换作用。而d族过渡元素的d电子受外场的影响较大,源自对之间的相互作用表现为直接交换作用。
(3)有些稀土化合物具有很高的饱和磁化强度,特别是重稀土金属如镝的的饱和磁化强度Is≈0.3T,比铁的Is≈0.172高约1.5倍。有些稀土化合物具有很高的各向异性常数(K),如Gd、Tb、Dy、Ho、Er的K值比Fe和Ni的K值大2~3个数量级。有些稀土化合物则具有很高的磁致伸缩λ(,l为样品长度,△l为长
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