掺杂PbTe基热电材料的粉末冶金法制备及性能研究-材料工程专业论文.docxVIP

I I 掺杂 PbTe 基热电材料的粉末冶金法制备及性能研究 摘 要 热电材料 是 一种可以实现热能与电能相互转换的功能材料， 它 具 有 不 含机 械部件、静音工作等等有许多优点，热电材料的特殊性质使其可以应用于许多 领域 。Ag 0.5 Pb 8-x Sn x Sb 0.5 Te10 (LASTT合金 )热电材料是一种重要的PbTe基热电材 料，其具 有NaCl型立 方结 构，该材 料是 在 PbTe材料 基 础上 就行 合金 化、掺杂 和 制备 工艺 改良 后 得到 的中 温区 （500K~700K）热电材料，近年来受到了广泛的 关注 。 本 文采 用真 空封 管熔炼 工艺 、高 能球 磨和快 速热 压烧 结技 术成功 制备 了 Ag 0.5 Pb 8-x Sn x Sb 0.5 Te10 (x=1, 2, 3, 4) 块 体 热 电 材 料 和 p-Ag 0.5 Pb 6 Sn 2 Sb 0.5-x In x Te10 (x=0.1, 0.25, 0.4, 0.5)块体 热 电材 料 ，并 系统研究了 快速 热压 工艺 对 LASTT合金热电材料密度的影响 ，以及Pb/Sn比和 In掺 杂对 该材 料Seebeck系数、电导率、微观结构和功率因子的影响。取得的主要成果如下： （1） 成 功制 备了 面心立方结构p-Ag 0.5 Pb 8-x Sn x Sb 0.5 Te10 (x=1, 2, 3, 4)块体 热电 材料 和p-Ag 0.5 Pb 6 Sn 2 Sb 0.5-x In x Te10 (x=0.1, 0.25, 0.4, 0.5)块体热电材料。与 PbTe的 X射线衍射图谱比较，发现Sn的 加入会使衍射峰向大角 度方向偏移， 采 用 In掺杂对衍射峰偏移影响较小，但均无杂峰出现，说明Ag、 Sb、 In已经成功 掺杂 到了Pb-Sn-Te基体中。采用高能球磨可以制备平均粒度小于 1μm的细小粉 末颗粒，粒度小的粉末颗粒可以有效地增加粉体烧结的动力，减少所需的烧结 时间，降低所需烧结压力。 （ 2）通 过对 快速 热 压工艺 中烧 结温度 、 压制压 力和 保温时 间 等工艺 参数 对材料密度和结构的影响的研究 ，确定了 Ag0.5 Pb 8-x Sn x Sb 0.5 Te10 (x=1,2,3,4)块体 材料最佳快速热压烧结工艺：烧结温 度 725K，压制压力 20MPa，保温时 间 25min，升温速度为 60K/min。快速热压烧结获得了相对密度达到 94%的试样， 其晶粒尺寸 在 3μm以 下。 （ 3）对 Ag 0.5 Pb 8-x Sn x Sb 0.5 Te10 (x=1,2,3,4)材 料热电性 能的研究 发 现，随着 Sn含量 的 增加，材料 的电 导率 会增 大，而Seebeck系数先增大后减小。材料的电 导率 很高 ，在常 温下 可达 1300S/cm，700K下也可达到 340S/cm。当x=2 时 ，材 料的Seebeck系数最高 625K时 达到 261μV/K的最大值，此时材料的最大功率因 子也到最大值 15.9×10-4Wm-1K-2。 （ 4）对 Ag0.5 Pb 6 Sn 2 Sb 0.5-x In x Te10 (x=0.1,0.25,0.4,0.5)材料 热电性能 的研究 发现 ，采用 In取代Sb进行掺杂 ，可以有效地提高材料的电导率 ，在 700K下电导 率达 到 380S/cm，同 时 In的加入对Seebeck系数也有明显的影响 ，In掺杂量增多， II II 低温 下Seebeck系数会提高 ，而高温下Seebeck系数会降低 。当x=0.1 时 ，材料的 功率 因子 在 675K达 到最 大值 23.2×10-4Wm-1K-2。 综上所述 ，本文利用快速热烧结工艺制备的PbTe基热电材料，获得了良好 的热 电性 能， 通过 In取代 Sb获得 的 Ag 0.5 Pb 6 Sn 2 Sb 0.5-x In x Te10 材料 ，进 一步 提高 了功 率因 子，完善 了 PbTe基热 电 材料 的研 究内 容，对PbTe基热电材料的研究和 进一步制备热电器件具有一定的指导意义。 关键词 ： PbTe基 热电材 料 ； p-Ag 0.5 Pb 6 Sn 2 Sb 0.5-x In x Te10 ； 真空 封管 熔炼 ； 快速 热压 ；Seebeck系数；功率因子 PAGE PAGE VI PROPERTIES CHARACTERIZATION OF DOPED PbTe MATRIX THERMOELECTRIC MATERIALS VIA POWDER METALLURGY METHOD