沸石矿物对铀尾矿堆积体的固化处理与固化体稳定性研究-环境科学与工程专业论文.docx

万 万方数据 独创性声明 本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研 究成果。尽我所知 ，除了文中特别加以标注和致谢的地方外 ，论文中不包含其他 人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得西南科技大学或其它教育机构 的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的 同志对本研究所做的任何贡献均 己在论文中作了明确 的说明并表示了谢意 。 签名:卷在院 日期: ì?t6 . ú-- 、 d 关于论文使用和授权的说明 本人完全了解西南科技大学有关保留、使用学位论文的规定 ，即:学校有权 保留学位论文 的复印件，允许该论文被查阅和借阅 :学校可以公布该论文的全部 或部分内容 ，可以采用影印、缩印或其 他复制手段保存论文。 (保密的学位论文在解密后应遵守此规定) 签名: 油，ι 葫 日期: 2-0/-6 .5、j 西南科技大学硕士研究生学位论文 第 I 页 摘 要 为了实现对铀尾矿安全有效的处理与处置，本文以蒙脱石为原料，探讨 原位合成方钠石对铀尾矿固化的研究。首先研究铀尾矿的矿物属性，主要分 析铀尾矿的矿物组成、颗粒学特性和酸浸出性等基本属性；其次研究了蒙脱 石一步水热法合成 4A 沸石和方钠石，讨论了 NaOH 浓度、液固体积比、反 应温度和反应时间对产物物相和形貌的 影响；以此基础上，研究利用蒙脱石 合成 Cs 方钠石固化核素 Cs，探讨 Cs 浓度、NaOH 浓度和反应时间对合成 产物的晶胞参数和固化率的影响，并采用浸出实验分析 Cs 方钠石中 Cs 的浸 出性；最后研究蒙脱石合成方钠石对铀尾矿的固化，分析固化体的浸出性能。 结果表明，铀尾矿样品的主要物相为石英、石膏和钠长石等，铀的含量 极低，只有 30.4 mg/kg，铀尾矿在酸性介质中铀的浸出率较高。蒙脱石制备 方钠石的最佳条件： NaOH 浓度为 4 mol/L，液固体积比为 17.5，反应时间 为 12h，反应温度为 90 ℃；在最佳条件下合成的方钠石纯度高，晶型较完 整，粒度较均匀。在较低温度和碱度下，蒙脱石不能得到有效活化，不利于 方钠石的合成，提高碱度和温度有助于方钠石的结晶。以吸附核素 Cs 的蒙 脱石为原料，成功制备了 Cs 方钠石，其最佳条件：Cs 浓度为 2g/L，NaOH 的浓度为 5mol/L，反应时间为 10h。在最佳条件下制备的 Cs 方钠石 Cs 浸出 率小于 0.36%，方钠石能对核素 Cs 的晶格固化效果好。以蒙脱石和铀尾矿 为原料，成功制备了方钠石/铀尾矿复合体，其最佳制备条件为 NaOH 浓度 为 4 mol/L，反应温度为 105 ℃，反应时间为 20 h。方钠石/铀尾矿复合体抗 浸出性能好，其第 42 天的浸出率小于 5.0×10-8 cm/d，累计浸出分数小于 3.08 ×10-6 cm，浸出的各项指标都比水泥固化体低 2~3 个数量级，达到国家对铀 尾矿的处置标准。本研究为铀尾矿的晶格固化提供一种 新的方法参考，为进 一步研究方钠石对铀尾矿的固化处理具有重要借鉴意义。 西南科技大学硕士研究生学位论文 第 II 页 关键词：蒙脱石 4A 沸石 方钠石 铀尾矿 固化 Cs 西南科技大学硕士研究生学位论文第 西南科技大学硕士研究生学位论文 第 PAGE VII 页 万方数据 万方数据 Abstract In order to achieve the safe and effective t reatment and disposal of uranium mill tailings (UMT), taking montmorillonite as raw materials, the solidification of UMT by in-situ synthesis of sodalite was investigated. First of all, the mineral properties of UMT was studied, which include mineral compo sition, particle characteristics and acid leaching of UMT. In the second, the one -step hydrothermal synthesis of zeolite A and sodalite on montmorillonite was researched, and the influence of NaOH concentration, liquid -solid volume ratio, reaction temperature and time on the phase and morphology of the pr