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复合TiO2纳米管阵列、杂化BiVO4光催化剂的制备 及应用研究-材料学专业论文.docx

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复合TiO2纳米管阵列、杂化BiVO4光催化剂的制备 及应用研究-材料学专业论文

万方数据 万方数据 学位论文原创性声明 本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进行研 究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不包含任何其他个人 或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集 体,均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。 学位论文作者: 日期: 年 月 日 学位论文使用授权声明 本人在导师指导下完成的论文及相关的职务作品,知识产权归属郑州大学。 根据郑州大学有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留或向国家有关部 门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅;本人授权郑州 大学可以将本学位论文的全部或部分编入有关数据库进行检索,可以采用影印、 缩印或者其他复制手段保存论文和汇编本学位论文。本人离校后发表、使用学 位论文或与该学位论文直接相关的学术论文或成果时,第一署名单位仍然为郑 州大学。保密论文在解密后应遵守此规定。 学位论文作者: 日期: 年 月 日 摘要 摘要 摘要 能源危机和环境污染都是目前人类社会面临的最严重的问题,人们尝试了 很多方法希望在能源再生的同时,也能够对环境保护有益。自光解水现象第一 次被研究者发现以来,各种光催化剂已经被广泛地用于光还原 CO2、光解水制氢、 光降解污染物等多个领域,并且由于其绿色、可持续的优点,已经成为目前最 受关注的研究热点之一。随着研究的深入,人们对于光催化现象的探索已经从 利用紫外光源发展到太阳能领域,为了更好的利用太阳光,就需要开发合适的 窄带隙光催化剂材料。 TiO2 是目前研究最为广泛的宽带隙半导体材料之一,其无毒、廉价、化学 稳定性好的优点使其受到许多研究者的青睐,但其较宽的带隙(3.2 eV)和高的 电荷复合概率严重地限制了其用于可见光催化领域。因此,研究者开始尝试多 种修饰手段来改善材料性质,克服应用瓶颈。窄带隙半导体耦合和元素掺杂是 常用的手段,目的是增强 TiO2 光吸收,促进电荷分离,从而提升其可见光催化 活性。此外,TiO2 纳米管阵列(TNA)具有大的比表面积、短的电荷迁移路径 以及固定化的形貌,因而常常用做催化剂基底材料。光催化剂材料的宏观结构 同样对其性能有影响,在近些年,研究者们开始关注于匹配光催化剂宏观结构 的反应器研究,这也成为光催化研究的侧重点之一。 另一方面,对于光还原 CO2 反应来说,CO2 还原反应与 H2O 氧化过程往往 需要相互配合,才能获得较高产率。BiVO(4 2.4 V vs. NHE)同 TiO(2 V vs. NHE) 一样,其价带能级较正,故有利于 H2O 的氧化。然而,BiVO4 却有更宽的可见 光响应范围,故常作为光解水制氧催化剂。不过,也正因为如此,其导带能级 较正,不利于还原 CO2 反应。为了调控其能级结构,研究者常常采用金属或非 金属掺杂的手段使修饰后的 BiVO4 杂化材料具有更高的光还原 CO2 活性。 本论文采用较为简单的方法合成了两个系列的光催化剂,一种是改性 TiO2 纳米管阵列系列;另一种是金属、非金属共掺杂 BiVO4 系列。分别利用 X 射线 衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X 射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱 (Raman)、紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)、光致发光光谱(PL)、光电化学测 试(PEC)等手段对所制备材料进行了表征。以光催化降解亚甲基蓝、光催化抗 I 菌及光还原 CO2 的效率来评价这些材料的光催化活性。 本文具体的研究内容和取得的研究成果如下: 1、两步阳极氧化法 TNA 和 Cu2O/石墨烯(G)/TNA 三元复合光催化剂的 制备及其光催化活性研究。 首先,采用两步阳极氧化法制备了 TNA,通过相应的表征和光催化降解亚 甲基蓝实验,并与一步法 TNA 进行对比,证实了二次氧化能够使所得纳米管结 构更加规整、管径更均匀,并一定程度上增强材料的光电响应;且在二次氧化 电位为 60 V,所得 TNA 具有相对最好的光催化活性。 其次,以两步法 TNA 为基底,通过电化学法将 G、Cu2O 依次沉积在其表 面得到 Cu2O/G/TNA 三元复合光催化剂,UV-vis DRS 分析结果表明该三元材料 的可见光吸收性能有很大提升,禁带宽度被窄化至 2.18 eV;PL 分析证明三元材 料具有更强的电荷分离特性,并通过 PEC 测试同样证实了这两点,三元材料的 光电流密度在+0.5 V vs. NHE 下达到 300 μA/cm2,约为纯 TNA 的 10 倍,显示出 了很好的光催化潜力。 最后,将所制备的 TNA 样品用于可见光(λ400 nm)催化降解亚甲基蓝的 实验,证实三元材料相比于纯 TNA,其亚甲基蓝降解率在 180 min 内从 47%提 升至 85%,且

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