甲烷无氧脱氢芳构化W-厦门大学学报自然科学版.PDFVIP

第 44 卷 　第 1 期 ( ) Vol . 44 　No . 1 厦门大学学报 自然科学版 　2005 年 1 月 J our nal of Xiamen U niver sit y (N at ural Science) J an . 2005 　 甲烷无氧脱氢芳构化 W/ M CM22 基 催化剂积炭的表征研究 黄利强 ,林种玉 ,于腊佳 ,廖新丽 , 曾金龙 ,张鸿斌 (厦门大学化学化工学院 ,固体表面物理化学国家重点实验室 ,福建 厦门 36 1005) 摘要 : 利用 T EM 和 XRD 对积炭的甲烷无氧脱氢芳构化 W/ MCM22 基催化剂及其参比样进行观测 ,结果显示 ,催化剂 上的积炭主要是无定形碳 ,间或有为数甚少的碳纳米管或碳纤维 ,无可观量石墨状碳存在的 XRD 证据. 利用氢氟酸溶液 处理积炭的 W/ MCM22 基催化剂试样 ,溶解除去沸石分子筛基催化剂组分 ,后用溶剂 C H2 Cl2 进行萃取分离 ,可得不溶 1 性和可溶性两类碳沉积物 ,前者占主体量 ,后者占总积炭量不足 10 % ;利用 F TIR 、M S 和 H N M R 等谱学方法对积炭进行 表征 ,结果表明 ,可溶性碳沉积物主要是一些分子量在 523～745 范围的饱和脂肪烃高聚物 ,不溶性碳沉积物主要为稠环 芳烃大分子. 关键词 : 甲烷 ;芳构化 ;苯 ;W/ MCM22 催化剂 ;积炭 O 643 　　　　　 A 　　　　　 (2005) 0 1007 106 中图分类号 : 文献标识码 : 文章编号 : 　　 甲烷 在 无 气 相 氧 条 件 下 催 化 脱 氢 芳 构 化 征 ,结果对于弄清积炭的组成 、成因以及高效抗积炭催 (D HA M) 制芳烃是近十年来 甲烷优化利用的研究方 化剂的设计 、研制均有重要意义. 向之一. 该反应是一吸热过程. 按化学反应计量式 6C H4 →C6 H6 + 9 H2 进行热力学计算 ,可算得在 873 、 1 　实 　验 973 、1 023 、1 073 、1 123 K 反应温度下 C H4 的平衡转 1 . 1 　催化剂的制备 化 率 依 次 为 5 . 1 % 、11. 3 % 、15 . 8 % 、2 1. 1 % 、 催化剂采用等容浸渍法制备. 非促进型 WOx/ 27 . 2 %[ 1 ] . 诚然 ,高的操作温度有利于甲烷转化率和芳 M CM22 催化剂 的制备参照先前报道 的方法[3 ,4 ] 进 烃产率的提高 ,但实际操作温度的选择往往受到催化 ( 行. 促进型 WOxA Oy/ M CM22 催化剂 其中 A 代表 ( ) 剂性能 尤其是热稳定性和抗积炭性能 等因素的制