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研究生优秀毕业论文 大连理工大学硕士学位论文摘 大连理工大学硕士学位论文 摘 要 燃料油的超深度脱硫是一个世界范围内亟待解决的迫切课题。加氢脱硫在超深度脱 硫方面存在局限性，对汽油馏分的辛烷值影响较大。吸附脱硫作为一种简单易操作的超 深度脱硫手段，不影响油品品质，有望成为加氢脱硫最佳的辅助手段。 金属有机骨架材料(MOFs)是一种新型的有机无机杂化多孔材料，其在吸附脱硫 方面的潜在应用，己引起研究者们的日益关注。本文主要研究了HKUST．1在环己烯和 甲苯存在下对噻吩的吸附脱硫性能，并从热力学和光谱表征等角度对其吸附机理进行了 初步探索；最后，对MIL．101和MOF．505的吸附脱硫性能进行了探索性的考察。 HKUST．1在环己烯和甲苯存在下对噻吩的吸附脱除表现出优良的选择性， HKUST．1对噻吩的吸附符合Langmuir方程，对环己烯和甲苯的吸附符合Freundlich方 程，不同的吸附模型表明吸附机理不同。通过多温度下的Langmuir吸附等温线，计算 出HKUST．1对噻吩的吸附热为一37．31+2．04 kJ／mol，属于物理吸附。25 oC时HKUST．1 对噻吩的极限吸附量为O．860 mol S／g。红外光谱等研究结果表明，HKUST．1与噻吩之 间存在Cu2+．S和氢键两种作用力；与环己烯之间存在Cu2+与C=C之间作用和氢键两种 作用；对甲苯吸附仅有氢键作用。在上述作用力中，Cu2+．S之间的作用力最强。HKUST．1 对噻吩的优异吸附性能主要与Cu2+有关。HKUST．1对不同位置甲基取代噻吩的脱硫性 能的明显变化，也说明Cu2+．S间作用在吸附脱硫中起主要作用。HKUST．1具有优良的 再生性能。 现阶段实验结果表明MIL．101和MOF．505对噻吩和二苯并噻吩的吸附脱硫效果均 不理想。孔道中有机配体未能完全清除使MIL．101的脱硫能力受限，而较小的比表面积 可能与MOF．505较低的吸附硫容有关。 关键词：MOFs：吸附脱硫：竞争吸附：吸附机理：光谱表征 万方数据 竞争吸附条件下HKUST-1脱硫性能及吸附机理研究Desulfurization 竞争吸附条件下HKUST-1脱硫性能及吸附机理研究 Desulfurization Performance and Adsorption Mechanism of HKUST一1 in the Presence of Competitors Abstract Ultra deep desulfurization of ruel oil is a worldwide urgent issue to be resolved． Hydrodesulfurization has limitations in ultra deep desulfurization of gasoline，resulting in reduction of the octane number．Adsorption desulfurization，as a kind of simple and easy to operate method for ultra deep desulfurization，has no effect on the quality of gasoline．and iS therefore expected to become one of the best auxiliary methods of hydrodesulfurization． Metal-organic Framework Materials(MOFs)Was a kind of new inorganic-organic hybrid porous materials，砀e potential application in adsorption desulfurization has aroused researchers’increasing attention．TlliS dissertation focused on the desulfurization performance of HKUST．1 in the presence of cyclohexene and toluene in terms of both static and fixed bed adsorption，as well as the adsorption mechanism in terms of in situ．IR．Uv．Vis，Raman technologies and thermodynamics．Moreover，the adsorption desulfurization performanc