生物质催化转化制备芳烃化合物的研究可再生洁净能源专业论文.docxVIP

University Universityversity ofof Sciencecience and‘Technolog)ofechnology na A d issertation for doctor’S deg ree Catalytic Conversion of Biomass into Aromatic HydrOCarbOnS Author’s Name： Yan Zhao Speciality： Renewable Clean Energy Supervisor： Prof．Qing-Xiang Guo Finished time： 2014．04 中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的 中国科学技术大学学位论文原创性声明 本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的 成果。除己特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人已经发表或 撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中作 了明确的说明。 作者签名：吝童盏 签字日期：秘l半，Q￡缚 中国科学技术大学学位论文授权使用声明 作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学 拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构 送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入《中 国学位论文全文数据库》等有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描 等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内 容相一致。 保密的学位论文在解密后也遵守此规定。 卤公开 口保密(——年) 作者签名： 鸟羟 导师签名： 签字R期：‘途轴k尘．Lj均 签字R期： 摘要摘要 摘要 摘要 生物质资源的开发和利用受到世界各国的重视。面对化石能源的逐渐减少， 环境问题的日益严重，用生物质资源部分替代目前化石资源势在必行。生物质是 一种有机碳构成的植物能源，生物质也是目前唯一一种能够转化制备液体燃料的 可再生资源。生物质资源具有可持续性，同时也是一种绿色的资源。生物质来源 于植物吸收二氧化碳进行光合作用，因此生物质燃料的使用实现了二氧化碳的零 排放，能够有效地缓解地球上由于化石能源使用所带来的日益严重的环境问题。 生物质结构复杂，生物质制备的化学品和能源分子的结构具有多样性。以生 物质为原料制备大宗化学品和能源分子具有广泛的应用前景。芳烃化合物，特别 是苯，甲苯和二甲苯是目前应用非常广泛的大宗化学品，也被称为一级基本有机 化工原料。同时芳烃化合物也可以作为汽油添加剂，能够很好的提高汽油辛烷值。 因此，基于生物质为原料的芳烃化学品和能源分子的制备是为生物质资源的有效 开发利用开辟了一条新的路径，对于生物质的综合利用，以及后续的研究开发都 有促进作用。生物质资源的有效利用降低了化石能源在使用过程中对环境和生态 带来的破坏，对于改善生态环境具有重要的意义。 我们重点发展各种转化方法，实现由生物质到芳烃化合物的转化。主要研究 目标是以生物质为原料的芳烃化合物制备。研究的内容包括如何催化转化绿色可 再生的生物质资源，如：木质素，生物质平台化合物5．羟甲基糠醛和Y．戊内酯 为原料制备芳烃。最终实现以来源于生物质的原料制备苯、甲苯和二甲苯等芳烃 化合物。 第一章．主要是对生物质的结构，目前生物质的转化应用进行了简要介绍。 通过对生物质中水相炼制，包括生物质平台化合物5．羟甲基糠醛和Y．戊内酯的 研究进展，木质素的氧化和氢化解聚方法的介绍，以及我们了解的目前生物质化 学转化的研究发展历程。热化学转化也是生物质转化的一个重要的方法，我们简 述了生物质热解制备生物油，生物油的提质，重点介绍了催化热解在生物质转化 中应用。最后，介绍了大宗化学品苯，甲苯和二甲苯的制各和应用，以及目前基 于生物质转化为芳烃化合物的研究。 第二章．木质素是由大量芳环组成大分子化合物，通过木质素的解聚能够有 效地获得芳烃化合物。我们采用催化氧化的方法解聚木质素，通过对温度，溶剂， 氧化剂和催化剂的调节，实现木质素的解聚，获得了大量的芳香醛和酸类化合物。 第三章．我们采用催化热解的方法解聚木质素获得芳烃化合物。实验发现催 化剂的加入具有良好的脱氧效果，在无催化剂条件下获得的主要是酚类(酚类的 摘要选择性超过90％)化合物，而催化剂加入后主要获得芳烃化合物(选择性超过 摘要 选择性超过90％)化合物，而催化剂加入后主要获得芳烃化合物(选择性超过 87％)，特别是甲苯的含量有显著提高。催化热解木质素是有效制备芳环类化合 物的方法。 第四章．Y．戊内酯作为生物质中纤维素和半纤维素水解后的乙酰丙酸加氢产 生的平台化合物，性质相对稳定。但是其与水能够完全的互溶，并且只是