掺杂s和o石墨烯体系吸附特性研究电子科学与技术电路与系统专业论文.docxVIP

华北电力大学硕士学位论文摘 华北电力大学硕士学位论文 摘 要 石墨烯是一种由碳原子以SP2杂化轨道构成的二维蜂窝状结构的新型碳材料， 具有独特的物理和化学性质，在燃料电池、光电器件和微电子器件等领域具有很 好的应用前景。石墨烯结构稳定，大比表面积使其具有很强的吸附特性。研究发 现通过掺杂杂质原子可以显著提高石墨烯的吸附特性、改善其催化活性。 燃料电池可以将化学能转换为电能，具有能量转换效率高，环境污染少的优点， 目前影响燃料电池技术产业化的主要原因是，在电池阴极发生的氧还原反应(ORR) 需要依赖贵金属铂(P0作为催化剂，存在储量有限、成本昂贵等瓶颈问题。因此研 究提高铂的利用率、降低用量，进而开发价格低廉、高性能和高稳定性的非Pt催化 剂电极材料成为当前重要课题。 本文基于第一性原理的密度泛函理论，采用平面波超软赝势的方法，分别构 建掺S／O石墨烯模型和掺S／O吸附官能团O、02、OH、OOH模型，研究了掺杂体 系对四种官能团的吸附特性以及在氧还原反应中的催化特性。对于掺S／O石墨烯， 通过计算掺杂体系的能带、态密度、吸附能、电荷转移和原子间距变化，发现掺 S／O石墨烯对于官能团O、02、OH、OOH有很强的吸附性，尤其是对官能团O的 吸附性最大，其中掺S石墨烯吸附O体系中，电荷转移量最多；掺O石墨烯吸附 02体系，电荷转移量最多。在掺杂S／O体系吸附02与OOH中，02和OOH中O．O 键长增大，O．O之间作用力减弱，符合氧还原反应的催化机制。另外，在氧还原反 应中，通过计算掺杂吸附体系的电荷密度以及态密度发现，对于掺S体系，S原子 失去电子，带正电荷，氧还原反应的催化活性位置是S原子而不是与S原子相邻的 C原子，掺S石墨烯催化氧还原反应遵循四电子途径；对于掺O石墨烯，与掺S石 墨烯不同，石墨烯掺杂。原子后，杂质O原子得到电子，带负电荷，氧还原反应 的催化活性位置是与杂质O原子相邻的C原子，催化反应遵循四电子途径。 关键词：掺S石墨烯；掺O石墨烯；密度泛函理论；吸附；催化 万方数据 华北电力大学硕士学位论文Abstract 华北电力大学硕士学位论文 Abstract Graphene a new carbon material and it IS composed of two‘dimensional honeycomb structure，in which the carbon atoms are in SP2 hybrid．Graphene has unique physical and chemical properties，thus has good application prospects in the field of fuel cells，optoelectronic and microelectronic devices．The structure of graphene is stable and the large specific surface area makes it have strong adsorption property．It is found that the adsorption characteristics and catalytic activity of graphene Can be significantly improved by doping impurity atoms． Fuel cell can convert chemical energy into electrical energy,with the advantage of high energy converting efficiency and less environment pollution．At present，the main fact influencing the process of fuel cell’S industrialization is that the oxygen reduction reaction(ORR)in the cathode of the battery relies on the expensive metal platinum(Pt) as the catalyst，and Pt has bottleneck problems such as limited reserves，high cost and SO on．Therefore，it is an important topic to study how to enchance the use ratio and reduce the dosage of Platinum，and then d