改性β沸石催化剂上合成2乙基蒽醌工业催化专业论文.docxVIP

研究生优秀毕业论文 大连理工大学硕士学位论文摘 大连理工大学硕士学位论文 摘 要 2．乙基葸醌(2．EAQ)主要用于生产双氧水、染料中间体涂料等物质。随着国内双 氧水用量的急剧增加，2-EAQ的需求量也迅速增大。传统的2-EAQ的生产方法包含两 步，第二步以发烟H2S04或者浓H2S04为催化剂使反应物2．(4’．乙基苯甲酰基)苯甲 酸(BE酸)脱水来合成2-EAQ，这种方法会产生大量废酸，不仅腐蚀设备还会污染环境。 本论文以B沸石为催化剂，利用不同溶液对H—B沸石催化剂进行改性，改性后催化 活性最佳的催化剂可使BE酸的转化率达到98．5％，2一EAQ的选择性达到98．9％。从而 为2．乙基葸醌的生产开辟了一条全新的环境友好的绿色工艺。通过研究得到如下结论： 1．催化剂小晶粒无序堆积可导致晶粒问形成大量孔隙。由于孔隙的存在，能够解 决由于微4L4L道结构的制约而导致分子扩散受到限制的问题，从而提高催化剂的催化活 性。 2．利用硼酸溶液改性H．B催化剂，改性后的沸石样品弱酸酸量增大、酸性变强。 与H—B催化剂相比，改性后的沸石样品催化活性降低，表明沸石样品的弱酸中心并不是 该反应所需的活性中心。 3．由于碱处理的作用，沸石分子筛的孔道结构中引入了介孑L，样品的孔程变短， 使反应物更容易接触活性中心、生成物更容易扩散出分子筛孔道，从而提高了催化剂的 催化活性。 4．碱处理后再用柠檬酸改性，可以获得比碱处理样品更大的介孔比表面积和介孔 孔容，同时样品的酸量减小，表明当沸石孔道结构中存在介孔时，适宜的酸性质对沸石 催化剂的催化活性有较大的影响。 5．改变复合改性顺序，也可以在沸石分子筛的孔道结构中引入介孔，对沸石的酸 性质有较大的影响，对反应不利。 6．催化剂多次重复后催化活性迅速下降，利用甲醇或者乙醇将失活催化剂进行洗 涤并焙烧后，催化剂的催化活性基本可以恢复。 关键词： 2一乙基蒽醌；H-B沸石；改性；BE酸；碱处理；酸改性 万方数据 改性B沸石催化剂上合成2．乙基葸醌Dehydration 改性B沸石催化剂上合成2．乙基葸醌 Dehydration of 2一(4 7-ethylbenzoyl)benzoic acid to 2．Ethylanthraquinone over modified H_B catalysts Abstract 2-Ethylanthraquinone(2-EAQ)is an important intermediate for the synthesis of hydrogen peroxide and dyes．With the increasing demands for hydrogen peroxide in the international market，it needs to increase the production of 2-EAQ．The traditional manufacture process of 2-EAQ consists of two reaction steps：The second step is the dehydration of 2一(4’ 一ethylbenzoyl)benzoic acid(BE acid)，which commonly catalyzed by concentrated H2S04 or oleum．In the traditional process，a large amount of waste acid is generated，which hazards to environments，human being and production system． In the paper．the dehydration of BE acid into 2-EAQ over zeolite catalyst，including H—B and different liquor modified H—B catalysts．was carried out．A modified H-B zeolite shows the best catalytic performance with a conversion to BEA as high as 98．5％and a selectivity to 2-EAQ as high as 98．9％．These results lay a theoretical foundation for the industrial production of 2．EAQ．In our study we come to the following conclusion： 1 Intercrystall