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中国科学技术大学硕士学位论文 中国科学技术大学 硕士学位论文 反应纸喷雾质谱在生物样 品分析中的应用研究 作者姓名： 周旋 学科专业： 分析化学 导师姓名： 黄光明教授 完成时间： 二O一五年五月七日 磁龙蕊 万方数据 University University of Science and Technology of China A d issertation for master’S deg ree Reactive Paper Spray Mass Spectrometry for Biofl u id Analys is Author’S Name： Xuan Zhou Specialty： Analytical Chemistry Supervisor： Professor Guangming Huang ”o r lnlSneQ tlme： May 7也，2014 万方数据 中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成 中国科学技术大学学位论文原创性声明 本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成 果。除己特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人已经发表或撰写 过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均己在论文中作了明确 的说明。 作者签名： j虱立k 签字日期： 塑2墨：巨!垫 中国科学技术大学学位论文授权使用声明 作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学拥 有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交 论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入《中国学 位论文全文数据库》等有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制 手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。 保密的学位论文在解密后也遵守此规定。 作者签名：困超 导师签名：／幽 故开 口保密(——年) 签字日期： 型篁：S!；里 签字日期： 9,,lfS-do 万方数据 摘要摘要 摘要 摘要 质谱(MS)是一种发展非常迅速，运用范围广的分析方法。质谱在生命科学、 环境科学、药物科学、食品科学等领域发挥着巨大作用。 现代质谱分析是一种高灵敏度的快速分析方法。现代质谱的研究方向主要是 基于离子源的开发、应用与原理的研究，其中新型离子源的研制与开发对于质谱 技术的发展具有重要意义。目前多种质谱分析技术多致力于复杂样品的分析。然 而，如电子电离源、化学电离源、基质辅助激光解吸离子源、电喷雾离子源等常 规质谱离子源分析技术在对复杂基质样品进行分析之前必须进行样品的预处理 过程。因此，这种离子源质谱法无法对样品进行原位、实时、在线、非破坏、高 通量、低耗损的直接分析。气相色谱法、液相色谱法和毛细管电泳法等，这些分 析方法的建立满足了生物样品的分析需要。特别是色谱法是当前最常用的分析复 杂样品的方法，但是这种方法需要对样品进行复杂的前处理。前处理过程繁琐和 耗时，因此对复杂样品快速检测是分析工作者的一致需求。而今，建立一种简单， 快速分析生物样品中目标物的方法是大家一致的努力方向。 敞开式离子化质谱是近年来快速发展的一种无需或者少量样品前处理技术， 它是在敞开式的大气压环境中可直接对样品进行离子化的质谱分析方法。2004 年Purdue大学的Cooks教授等发明了解吸电喷雾离子源(DESI)并提出了敞开 式大气压离子化(Ambient mass spectrometry)的概念，使无须样品预处理的直 接质谱分析成为了可能。之后，新型敞开式离子化技术在国内外层出不穷。目前， 已有几十种新型离子源得到开发和应用，它们离子化手段不一，但大多致力于复 杂样品的在线、原位、无损分析。 2010年，纸喷雾离子化技术作为一种新型敞开式大气压离子源被提出并得 到实际应用。该技术先将固体或液体样品加载在纸基质表面，然后在纸上加高压 使溶剂将复杂样品中的化合物萃取并电离。样品在纸的尖端发生电喷雾后进入质 谱进行实时在线检测。由于该离子化技术具有快速、经济、易操作等特点，现己 被应用于血样、尿样、组织等生物样品中化合物的检测。 本文对纸喷雾离子源进行改进，将化学反应运用在纸喷雾过程中，实现快速、 原位、在线分析生物样品中的醌类物质。研究内容主要包括：第一，阐述了反应 纸喷雾离子化基本原理，将化学反应与纸喷雾离子源结合，建立了新型敞开式离 子源；第二，用常规纸喷雾和反应DESI离子化法检测醌类物质，常规方法的检 测强度不高；第三，对反应纸喷雾的参数进行优化，探究了流速，浓度和溶剂对 醌类检测的效果；第四，利用反应纸喷雾离子源定性和定量检测醌类物质，提高 万方数据 摘要了醌类检测的离子化效率；