催化与高频放电耦合催化同时去除氮氧化物和碳烟动力机械及工程专业论文.docxVIP

K的效果要好于Ce。同时用K和Cu分别部分取代A位和B位 K的效果要好于Ce。同时用K和Cu分别部分取代A位和B位 La和Mn，得到La0．8Ko．2Cu，Mnl-y03，结果表明由于B位存在Cuz+ 和Mnp的协同作用， NO向N2的转化率得到进一步的提高。 2． 采用激光粒度分析法、XRD、BET、SEM．EDS、XRF和XPS等多 种固体表征方法对各催化剂进行表征。研究表明Ce部分取代La 对催化剂的晶体结构影响较大，主要是由于制备过程中还生成了 少量的Ce02：Ce取代后比表面积有所增大，可为多相催化反应提 供更多的活性位；SEM结果表明Ce取代后催化剂表面依然存在 比较明显的结块现象。用K部分取代La生成了完美的钙钛矿晶体， 而比表面积稍有下降，但表面结块现象得到明显改善，内部孔分 布也更丰富；同时K部分取代La使得AB03型催化剂表面B位活 性位的Mn大部分从Mn2+变为Mn3+，甚至小部分Mn4+。用Cu部 分取代Mn可得到更加完美的钙钛矿晶体，比表面积先升后降， 最佳取代量为0．05，该组分的催化剂具有良好的蜂窝状结构；Cu 的取代对催化剂表面La和Mn的存在状态影响不大，而对表面K、 Cu及O的影响较大。另外，XRF结果表明所有测得的催化剂组分 与预计的吻合较好。 3． 通过分析上述实验结果，优选出一种综合性能较好的催化剂 Lao．8‰．2Cu005Mnol9503，选用该催化剂，进一步研究催化剂的锻烧 温度对其性能的影响，实验中选用了750℃、800℃、850℃和950 ℃四个温度点。研究发现，煅烧温度越高，越有利于生成钙钛矿 晶体，但催化剂的比表面积和平均孔径都有所下降，结合各种表 征实验及催化剂性能评价实验结果可知最佳煅烧温度为800℃。 在恒温350℃条件下让实验中所用到的模拟尾气长时间通过该催 化剂和碳烟混合物，持续12 h，并采用XRD、SEM和XPS分析 催化剂在反应前后的变化情况，用来评价它的稳定性，结果表明 该催化剂具有优良的稳定性。 4． 采用800℃下制得的催化剂La0 8Ko 2Cuo 05Mno．9503，研究不同反应 条件对催化同时去除NOx和碳烟的影响，包括进气中NO浓度、 Ⅱ 上海交通大学博上学位论文 上海交通大学博上学位论文 催化与高频放电耦合催化同时去除氮氧化物和碳烟 02浓度、C3H6浓度、进气总流量、催化剂与碳烟的接触状况。实 验结果表明NO浓度对催化性能的影响较小；02浓度的升高有利 于催化同时去除NOx和碳烟，02浓度从5％变为7．5％时，碳烟的 起燃温度及最大NO转化率分别从280℃和52．7％变为270℃和 92．4％：进气总流量的影响较小，不同气体流量下生成C02和N2 的摩尔总量基本不变；良好的接触状况更有利于NOx和碳烟的催 化同时去除，碳烟与催化剂的接触方式从松散接触变为紧密接触 时，碳烟的起燃温度及最大NO转化率分别从290℃和48．4％变为 275℃和70．4％；进气中加入C3H6可进一步促进反应的进行，因 为C，H。加入后产生一些活性更强的中间产物，有利于碳烟的催化 燃烧，同时C，H6还可以用作NOx催化还原所需要的还原剂。 5． 采用高频介质阻挡放电产生等离子体，研究了不同放电参数及进 气浓度对等离子体去除NOx的影响，迸一步结合高频介质阻挡放 电和催化方法，研究了等离子体在NOx与碳烟反应过程中所起的 作用。当进气中的C3H6与NO的摩尔比例为3：l(以Cl计算)时， 加入等离子体后，碳烟起燃温度从283．2℃降为252．6℃，NOx 最大去除率从76．1％变为72．2％，但NOx的去除率在整个反应温 度范围内都保持一个相当高的值。 6． 综合分析了各种实验现象，结合前人的研究结果，分析了同时去 除NOx和碳烟的反应机理。催化反应机理中充分考虑到了N02在 其中所起到的作用，等离子体反应机理中充分考虑了NOx和C3H6 的转化途径，进一步说明了等离子体在等离子体辅助催化同时去 除NOx和碳烟中的作用。提出了一个新的反应机理。 关键词：柴油机，氮氧化物，碳烟，同时去除，高频介质阻挡放电， 催化 m 摘要SIMUI卫ANEoUS 摘要 SIMUI卫ANEoUS REMoVAL OF NOx AND SOOT BY HIGH FREQUENCY DIELECTRIC BARRIER DISCHARGE AND CATALYSIS ABSTRACT Diesel engines have drawn great attention from all over the world and the usage of diesel vehicles is rapidly increasing because diesel engines have