粉煤灰合成沸石固磷机制及固磷能力强化技术研究环境工程专业论文.docxVIP

上海交通大学博士学位论文 上海交通大学博士学位论文 摘要 围明显比其原料粉煤灰变宽。在5～42C温度范围内，合成沸石对氨氮 的吸附量随温度的增加而下降，对磷酸盐的吸附量随温度的增加而增加。 粉煤灰合成沸石固磷机制研究表明：钙铁成分是粉煤灰合成沸石固 磷的主要成分；镁含量偏少，固磷作用微小；硅铝含量越多，粉煤灰合 成沸石固磷量越低。松结合态磷和／或Ca+Mg—P是合成沸石固磷的主要 磷形态。合成沸石Fc+m—P比粉煤灰提高1．4～142．0倍，表明粉煤灰合 成沸石以后铁铝元素固磷作用增强。游离氧化钙和游离氧化铁是合成沸 石钙铁元素中主要固磷成分。硫酸钙和游离氧化铝对合成沸石固磷也起 一定作用。粉煤灰合成沸石后，与除磷相关的铁铝钙镁元素总量没有规 律性变化，但沸石PAC及Fe+舢一P比粉煤灰显著提高，这与合成沸石 游离氧化铁及合成沸石比表面积显著增加有关。15种粉煤灰合成沸石比 表面积增加倍数在26～89之问，大大有利于磷吸附反应的发生。Ca2+ 对粉煤灰合成沸石固磷起了关键作用。在碱性条件下，高钙合成沸石因 含有足够高的Ca2+浓度而容易形成磷酸钙沉淀达到很高的磷去除效果， 中低钙合成沸石则因Ca2+浓度偏低而磷去除率偏低；在中性偏酸条件下， 中低钙合成沸石固磷能力虽然因Ca+浓度增加而有所提高，但以游离氧 化铁大量生成、通过配位体交换反应除磷是固磷能力提高的主要原因。 沸石合成工艺优化试验表明：粉煤灰沸石同步脱氨除磷的最佳合成 温度、合成时间、碱液浓度和液固比分别为95℃、8h、lmol／L、5：1。 对合成沸石进行Fe、Al、Ca、Mg阳离子饱和处理或表面酸处理可显著 Ⅱ 摘要提高其固磷能力。进行Ca饱和处理比进行其它阳离子饱和或表面酸处理 摘要 提高其固磷能力。进行Ca饱和处理比进行其它阳离子饱和或表面酸处理 更具工程可行性。污水中NH4+和P043一在粉煤灰合成沸石吸附过程中有 互相抑制的作用，但由于合成沸石本身氮磷吸附能力很大，氮磷浓度的 变化总体上对合成沸石同步脱氨除磷影响不大。高钙粉煤灰合成沸石以 后CEC和PAC提高都不大，可直接应用于以除磷为主要目标的污水处 理。对于以脱氨为主要目标的污水，可采用低钙粉煤灰延长合成时间、 增加合成温度等条件来提高合成沸石CEC。中钙粉煤灰合成沸石CEC 和PAC提高都很显著，采用中钙粉煤灰为原料进行沸石合成可达到良好 的同步脱氨除磷效果。粉煤灰块状除磷功能填料中试示范工程研究表明 粉煤灰合成沸石完全可以根据工程实际情况制成粒状或块状填料达到对 城市景观河流湖库中氮磷深度处理的目的。 本研究阐明了粉煤灰合成沸石固磷机制，深化了合成沸石同步脱氨 除磷理论。通过对15种粉煤灰及其合成沸石固磷特性的统计学研究，提 出了进行沸石合成的原料粉煤灰筛选依据，对合理使用粉煤灰、提高粉 煤灰利用附加值有指导作用。优化合成条件的探索为进一步提高沸石氮 磷吸附能力提供了参考。采用优化条件及强化技术的粉煤灰合成沸石作 为生态砾石工艺系统脱氨除磷填料，对提高该工艺系统技术优势有重大 的现实意义。 关键词：粉煤灰，合成沸石，固磷，磷分级，脱氨除磷钙含量 IⅡ 上海交通大学博士学位论文 上海交通大学博士学位论文 摘要 RESEARCH oN THE MECHANISM OF PHOSPHATE IMMOBILIZATIoN AND THE INTENSIFIED PHOSOPHATE IMMoBILIZATIoN TECHNOLOGY OF ZEoLITE SYNTHESIZED FROM COAL FLY ASH Abstract The research objective of this dissertation is to develop a novel adsorption material of nitrogen and phosphorus to intensify the advanced treatment ability of ecological recovery process for the urban landscape fiver with low—concentration pollutants．The nitrogen and phosphate sorption capacities of natural zeolite，fly ash and zeolite synthesized