介质阻挡放电与脉冲电晕放电等离子体修复多环芳烃污染土壤的研究-环境工程专业论文.docxVIP

介质阻挡 介质阻挡放电与脉冲电晕放电等离子体修复多环芳烃污染土壤的研究 万方数据 万方数据 东华大学学位论文原创性声明 本人郑重声明：我恪守学术道德，崇尚严谨学风。所呈交的 学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的 成果。除文中已明确注明和引用的内容外，本论文不包含任何其 他个人或集体已经发表或撰写过的作品及成果的内容。论文为本 人亲自撰写，我对所写的内容负责，并完全意识到本声明的法律 结果由本人承担。 学位论文作者签名： 日期： 年 月 日 东华大学学位论文版权使用授权书 学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同 意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允 许论文被查阅或借阅。本人授权东华大学可以将本学位论文的全部或 部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复 制手段保存和汇编本学位论文。 保密□，在 年解密后适用本版权书。 本学位论文属于 不保密□。 学位论文作者签名： 指导教师签名： 日期： 年 月 日 日期： 年 月 日 介质阻挡放电与脉冲电晕放电等离子体修复多环芳烃污染 土壤的研究 摘要 近年来，石油开采、工业发展、日常废气排放等致使环境中多环 芳烃污染物日益增多。土壤是非常复杂的多相体系，其高疏水性使其 成为生态系统中多环芳烃的聚集地。国内外学者对多环芳烃污染土壤 的生物及植物修复方法做了大量研究，但很少有方法能够达到快速处 理的效果。基于此，本实验利用低温等离子体技术，通过介质阻挡放 电及脉冲电晕放电对典型的多环芳烃——芘污染土壤进行修复，分析 了电气参数、气体参数和土壤参数对其修复效果的影响，比较两种放 电方式的能量效率，对其降解的中间产物及反应机理进行探究。此外， 采用脉冲电晕放电系统，探究其对石油污染土壤修复的可行性。考察 影响石油芳烃去除效果的因素，分析反应前后石油类污染物结构及成 分的变化。主要研究结果如下： (1) 采用高频交流电源-介质阻挡放电系统对芘污染土壤进行修 复。借助电气参数、气体参数、土壤参数研究了土壤中芘的降解特性， 实验结果表明：放电电压 33.8kV，电极间距 14mm，气体流量 1L/min， 初始浓度为 100mg/kg 时，芘的降解率可以达到 67.9%。增加放电电 压、减小电极间距均有助于提高芘的降解率。污染物初始浓度增大会 导致芘降解率下降，但能量效率会有所提高。碱性环境下芘的去除效 果更好，但是土壤 pH 的调整会影响芘在土壤颗粒中的吸附情况，降 低回收率。 (2) 通过光电发射光谱定性分析介质阻挡放电过程中产生的活 性物质，并通过傅里叶变换衰减全反射红外光谱分析(ATR-FTIR)、气 相色谱-质谱联用(GC-MS)研究探讨芘降解的中间产物及反应机理。 O3、O?、OH?及 NOx 对芘的分解起到了重要的作用。这些活性物质 I 能够破坏芘的结构，使其氧化开环，生成含氮及含氧的低分子有机化 合物。 (3) 引入脉冲电晕放电系统，探究该系统对土壤中芘的修复效果。 脉冲电晕放电处理 60min 后，峰值电压 25kV、30kV 和 35kV 时，芘 的降解率分别为 45.5%、52.5%和 53.0%。不同峰值电压和脉冲频率 下，芘的降解均符合一级动力学反应，随着峰值电压和脉冲频率的增 大，芘的反应速率常数增大。在不同载气条件下，脉冲电晕放电处理 芘的效果为：空气氧气氮气。 (4) 从放电方式的原理、特点、反应器结构等角度，对比脉冲电 晕放电和介质阻挡放电两种放电模式下芘的处理率及能量利用效率 (G50)。介质阻挡放电系统处理芘时，降解率高，污染物分解较彻底， 但是受电气参数影响较大；脉冲电晕放电在不同电气参数下处理效果 稳定，能量利用率高，在峰值电压为 30kV，放电频率为 30Hz 时，其 G50 值为 3.76mg/kJ，是介质阻挡放电能量效率的十余倍。 (5) 实验选择脉冲电晕放电系统考察影响石油污染土壤中影响 芳烃去除效果的因素，分析反应前后石油类物质结构及成分变化。峰 值电压 30kV，脉冲频率 50Hz，电极间距 14mm，土壤含水率 1.44%， 脉冲电晕放电处理 60 分钟后，石油芳烃的降解率达到 76.93%。初始 浓度减小，石油芳烃的去除率增高。浓度为 2500mg/kg 的土壤经脉冲 电晕放电修复后 TOC 去除率达 24.4%。适合等离子体处理的最佳土 壤含水率为 9.2%。石油污染土壤中芳烃的组成主要为萘及苯的同系 物，在脉冲电晕放电等离子体处理后均达到良好的去除效果。 关键词：低温等离子体；介质阻挡放电；脉冲电晕放电；土壤修 复；能量效率；修复机理 II REMEDIATION OF PAHS CONTAMINATED SOIL BY DIELECTRIC BARRIER DIS