介质阻挡放电微等离子体分解CO2-化学工艺专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 摘 要 CO2 是最主要的温室气体之一，为缓解温室效应，CO2 的处理相当重要。然 而，CO2 分子相对稳定，传统的催化以及热化学方法很难将其活化。介质阻挡微 等离子体技术结合了非平衡等离子体和微反应器的优势，具有高稳定性、高密度、 便携、低能耗的特点，能够有效地活化 CO2 分子，为 CO2 的处理提供了新的途 径。本文在常温常压下采用介质阻挡微等离子体反应器降解 CO2 制 CO，考察了 反应器参数以及工艺参数对 CO2 转化过程的影响。 介质阻挡微等离子体分解纯 CO2 的实验结果表明，实验过程中没有积碳产 生，减小气体流量，适当范围内增大输入功率有利于提高 CO2 的转化率，当放 电间距为 0.6 mm 时，18.0 kHz 接近共振频率，为放电过程的最佳频率。 以 Ar 作为添加气的研究结果表明，频率在一定范围内有利于 CO2 的分解。 相对于纯 CO2 的转化结果，Ar、H2 的加入促进了 CO2 的转化过程，其中 H2 的促 进作用更为明显，而 N2 的加入不利于 CO2 的分解。另外，随着输入功率的增加， 对于添加 H2 的 CO2 体系，CO2 的转化率随着输入功率的增加先增大，然后下降； 而对于添加 N2 的 CO2 体系，CO2 的转化率在输入功率大于 15.0 W 后，随着输入 功率的增加保持较好的增加趋势。 向反应器内填充介质材料(包括石英棉、石英砂、γ-Al2O3、MgO、CaO)后， CO2 的转化率提高。介质材料的引入，不仅改变了电场强度、电子能量，同时改 变了化学反应方式，这些改变有利于促进 CO2 的分解过程。介质材料颗粒越小， 介电常数越大，碱性越强，越有利于 CO2 的转化过程。CaO 的加入极大地提高 了 CO2 的转化率，当气体流量为 20.0 mL/min，输入功率为 25.0 W，放电频率为 18.0 kHz，放电间距为 0.6 mm，放电长度为 80.0 mm，颗粒大小为 0.18-0.25 mm 时，CO2 的转化率达到 41.9 %。 关键词：二氧化碳；一氧化碳；介质阻挡；微等离子体；气氛；填料 ABSTRACT Carbon dioxide (CO2) is the major contributor to the greenhouse effect, so its treatment is of great significance. However, it is difficult for CO2 to be activated efficiently via conventional catalytic and thermal reaction processes because CO2 molecule is thermodynamically stable. Dielectric barrier discharge (DBD) microplasma combines the advantages of non-thermal plasma with those of microreactors, it has the characteristics of high stability, high density, portable and low-energy. It provides an effective way to activate and degrade CO2. In this work, DBD microplasma reactor was used to degrade CO2 to carbon monoxide(CO) at a normal atmosphere and room temperature. The effects of reactor configuration and process parameters on CO2 conversion were discussed. In the process of pure CO2 conversion by DBD microplasma, no carbon deposition was found. The results indicated that a higher conversion of CO2 could be realized with a lower feed ?ow rate and a limited higher input power. When the discharge gap was 0.6 mm, 18.0 kHz may approach