介孔TiO2复合光催化剂的制备及光催化降解染料废水的分析-市政工程专业论文.docxVIP

摘 要 TiO2 作为性能优良的光催化剂被广泛应用于各环保领域。它具有无毒、催化活性高、 氧化能力强、稳定性好、耐腐蚀、易于制备和使用等特点。近年来，染料废水在水环境 危害中比重增大，处理难度增加。因此，研究新型、高催化活性的 TiO2 型光催化剂， 探讨其在可见光下的光催化活性、寻找反应机理等成为人们研究的重点。不论是对于保 障人类生命安全还是降低有机物污染，有非常重要的意义。 本论文采用溶胶-凝胶法制备介孔 TiO2 复合光催化剂和掺杂金属 Fe 离子、非金属 N 元素及二者共掺杂的介孔 TiO2 复合光催化剂。通过 SEM 扫描电镜、X 射线衍射、FT-IR 红外光谱等分析手段对复合材料进行表征。以碱性染料亚甲基蓝作为废水模型，探讨了 复合材料的光催化活性及其影响因素。具体研究内容和结果如下： (1) 以介孔硅基分子筛 SBA-15 为载体，采用溶胶-凝胶法制备介孔 TiO2 复合光催化剂。 实验结果表明：以 1.0g SBA-15 为载体，在 750℃煅烧温度下得到的 TiO2/SBA-15 复合 材料具有较高的光催化活性，良好的再生利用性及牢固的介孔结构。XRD 的结果表明 TiO2/1.0gSBA-15-750℃复合光催化剂表面 TiO2 为锐钛矿和金红石的混合晶型。 (2) 采用溶胶-凝胶法，通过对制备条件的优化选择最佳的掺杂量和煅烧温度。制备掺 杂金属 Fe 离子、非金属 N 元素及二者共掺杂的介孔 TiO2 复合光催化剂。表征和光催化 实验结果表明：各掺杂改性均可提高复合材料的光催化活性。特别地，以 4.0%Fe 和 0.5%N 共掺杂的介孔 TiO2 复合材料的光催化效果最好。对亚甲基蓝的光催化降解率高达 95%， 相比未掺杂离子的 TiO2/SBA-15 光催化剂提高了 17.58%。 (3) 建立 TiO2/SBA-15 复合光催化剂，Fe、N 单掺杂及 Fe-N 共掺杂 TiO2/SBA-15 复合 光催化剂降解染料废水的一级反应动力学模型。结果表明：四种复合光催化剂降解亚甲 基蓝的反应符合一级反应动力学，且 R2 均大于 0.97。另外，掺杂离子的光催化剂反应 速率常数 K 值均比未掺杂离子的光催化剂 K 值高。Fe-N 共掺杂的复合光催化剂反应速 率常数最大，为 0.023 min-1。 (4) 以碱性染料亚甲基蓝为模型，研究底物溶液初始浓度、染料废水的 pH 等因素对光 催化效果的影响，对复合材料的光催化活性进行评价。实验结果表明：酸性条件下，pH=4 时亚甲基蓝的降解率相比于 pH=2 时有明显的提高。复合材料在碱性条件下的光催化活 性明显高于其在酸性条件下的光催化活性。碱性条件下，复合材料有很高的吸附能力， 对亚甲基蓝的吸附降解率可达到 80%以上。随着亚甲基蓝初始浓度由 5mg/L 逐渐增加到 i PAGE PAGE iv iii iii 25mg/L，复合材料对亚甲基蓝光催化降解率由 99.9%下降至 89.9%。 (5) 对 Fe-N 共掺杂促进光催化过程的机理进行初步探讨。推测离子掺杂使得 TiO2 的带 隙减小的原因可能是由于形成了新的杂质能带。紫外-可见漫反射结果表明：复合材料 对光的响应范围由 400nm 紫外光延伸至 600nm 可见光范围内。另外，分析 Fe-N 共掺杂 TiO2 复合材料光催化亚甲基蓝在不同时间的光谱扫描图表明：经过 120min 光催化反应， 662nm 处的亚甲基蓝的特征吸收峰基本消失，说明亚甲基蓝溶液被完全降解。 以上实验结果证明了设计操作简单和构建高催化活性介孔 TiO2 光催化剂的可能性。 为优化 TiO2 光催化剂和研究其光催化降解机理提供了有价值的信息，为进一步研究处 理环境污染尤其是染料废水污染提供新思路和科学依据。 关键词：介孔 TiO2、复合光催化剂、光催化、染料废水、共掺杂 Abstract TiO2 as a catalyst with excellent photocatalysis performance is widely used in the field of environmental protection. It has characteristics of innocuity, high catalytic activity, high oxidation capability, good stability, corrosion resistance, easy preparation and use. In recent years, the proportion of dye wastewater in water environmental hazards has increased and