介孔氧化铝负载纳米金催化剂的制备及其应用-有机化学专业论文.docxVIP

摘 摘 要 分别以E020P070E0j”cetyltrimethyl ammonium bromide和壳聚 糖为结构导向剂合成了具有高比表面和丰富表面羟基的介孔 A1203．x(x—a，b，e)载体，采矮均裰=l踅积一沉淀(HDP)法、沉积一流 淀(DP)法和阴离子交换(DAE)法等不同方法制各了介孔AI：03负载 纳米Au催化剂。对制备的催化剂采用低温N2吸附法、CO：-TPD、 TEM、ICP稻XPS等手羧述嚣了袭征。蓄次考察了介藐A1203载钵表 丽碱性对沉积在其表面的纳米Au粒子粒径／分散度和负载量的影响。 C02．TPD的表征结果淡明，介孔氯化铝的表颟碱性与其合成过程中 所焉的结构导向裁有关，其表瑟碱性位数馨静舞}列顺序为； mc,so—A120j小meso—A1203-cmeso—A120j—ay-A1203。以簌面碱性鼹 事富的meso，A1203．b为栽体和尿索为沉淀剂HDP法制每的催化剂， 从TEM鹜像观察载载体表面Au粒子分布燹均匀且粒径更小(3．1 rim)。ICP|t内结果表明，载体表面碱性影响金的实际负载蹙，表面碱 燃位数髫越多，负载量越大。对载体表瑟Au粒子存在状态的XPS分 析表明，催化剂表面的Au主要是以Au∞’形式存在，载体的表面往质 不影响金在截体表面的存在状态。 皴无承掇丁基过氧化氢Ⅱ；}黔)为氧化荆，评价了不嗣载钵负 载的纳米Au催化剂在苯乙烯环氧化反应中的催化性能。结果表明， 采用HDP法制备的催化剂，其催化活中生顺序(Au一一A1203 Au／meso—AI：03一aAu／meso．A1203*#Au／meso—A1203一b)与载体鲍表 面碱性位数目排列顺序是～致的，袋明苯乙烯环氧化反应中金催化剂 的催化活性受到载体表面性质、金粒径和分散度的影响。企粒子越小， 分毒越均匀，催{乏活性熬离。弱霹瞧考察了催纯裁镧萎方法秘反巍条 件对催化活性的影响。结果表明，采用HDP法制备的Au／meso-A1203一b 催化剂比DP法制备的催化活性好，Au／meso．A1203一b(HDP)催化剂 谯反应温度为82。C，反应时间为12小时，TBHP／苯乙烯一l／1．5时苯 谯反应温度为82。C，反应时间为12小时，TBHP／苯乙烯一l／1．5时苯 乙烯的转化率为84．3％，苯乙烯环氧化物的选择性为69．0％，且催化 剡可敬重复使用。 以低温催化氧化CO反应为探针反应，考察了制各方法、金的负 载量和载体袭面性质对催化性能的影响。结果寝明，用HDP法制备的 金受载量为2％壤化羹唾中，在∞反应中簇纯性麓鬟蓑痔为： Au／meso—A1203一bAu／meso-A1203”cAu／meSO—A1203一aAu／y—A1203， 其中Au／meso。A1203．b(HDP)催化剂在23℃时就能够将CO完全氧化 梵e0。。表甓在褶霾豹铡套条件下，载薅表瑟躐性位数溪趋多，瑟露l 铸的催化剂催化活性越好。综合不同制备参数的影响，成功制备了～ 种纳米金催化材料A，可使白沙卷烟烟气中的CO降低至10 mgt支以 下(降喀终为30％，。 关键词：金继化剂，介孔氧化铝，襄面碱性位，苯乙烯环氧化，CO 戴纯 ABSTRACTThree ABSTRACT Three kinds of mesoporous alumina(denoted as meso“A1203‘x(x 2a， b，c))supports were synthesized by different structure-direct agent and different assembly pathway,respectively．They were used as supports for deposition of nano—gold particles via different methods of homogeneous deposition precipitation(HDP)，deposition precipitation(DP)and direct anionic exchange(DAE)，respectively．The supported nano—gold samples were characterized by N2 adsorption，TEM and XPS．The surface basicity of the mesoporous alumina and 7-A1203 was measured by means of C02一TPD．The profiles of C02一TPD indicated that the mesoporous alumina owned more abundant surface b