阶层多孔二氧化硅块体材料的制备及其应用研究-材料科学与工程专业论文.docx

⑧ ⑧ 论文作者签名： 指导教师签名：葺垒兰各 论文评阅人，： 蕉j垄建羞坌叠 由习过星望隍 评阅人2： 昼建。国 劐纽复魔)项i工盛 评阅人3： 隐盔埠i蜀垄!壑 渔5；互煌 评阅人4． 评阅人5： 委员1： 堑缅垡趱。幽i上太定 委员2． 硷拯鲑到毖：渔5 i2堂 委员3： 豳拉生盈隧红隍 i豳】羔煌 委员4： 暨遣国 受l盈经履 坳2醴 万方数据 I I I l， Author’S signature： H认M阻 一 bupervisor 7S signature： External Reviewers： Examining Committee Chairperson： Examining Committee Members： Date oforal defence： March 13．2015 万方数据 浙江大学研究生学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的 浙江大学研究生学位论文独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的 研究成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发 表或撰写过的研究成果，也不包含为获得逝姿盘堂或其他教育机构的学位或 证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文 中作了明确的说明并表示谢意。 学位论文作者签名： 弘 签字日期： 砂l多年弓月I，日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解逝姿太堂有权保留并向国家有关部门或机 构送交本论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权逝婆太堂 可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播，可以采用影 印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。 (保密的学位论文在解密后适用本授权书) 学位论文作者签名： 寸欢 聊虢私彰孓 签字日期：跏15年弓月I 01日 签字日期．砂。眸弓月9日 万方数据 摘要摘要 摘要 摘要 阶层多孔二氧化硅(SiOz)块体是一种大孔、介孔或微孔梯度分布的多孔 材料，具有三维连贯大孔、精细介孔结构等孔道特征，因而拥有高比表面积、高 吸附、高气孔率等特性，在分离、吸附、过滤、催化等重要领域具有广阔的应用 前景。溶胶一凝胶伴随相分离法是制备阶层多孔Si02块体材料的有效途径，但目 前制备流程需要高温后处理，且介孔结构无序，在修饰改性方面也存在工序复杂 及使用有毒改性溶剂、还原剂等问题。 本论文在综合论述了溶胶．凝胶伴随相分离制备阶层多孔块体材料的基础 上，研究了大孔SiOz块体及阶层多孔SiOz块体制备、多孔块体的环保表面改性 及其银负载、COz捕捉等内容，分析了溶胶．凝胶转化与相分离协同控制形成共 连续大孔结构、棒状胶束模板形成有序介孔结构、氨基表面改性多孔骨架、乙二 醇还原银离子等机理，为阶层多孔Si02块体材料在高效液相色谱分离、催化反 应、C02捕捉等领域应用奠定基础。主要研究内容及结果如下： (1)以正硅酸甲酯(TMOS)为前驱体、O．01 mol·L。1盐酸(HCL)为催化剂、聚 环氧乙烷(PEO)为相分离剂、环氧丙烷(PO)h凝胶促进剂，采用溶胶．凝胶伴随相 分离法制备具有三维连贯大孔，且比表面积418 m2·g‘1多孔Si02块体；在此基础 上，引入造孔剂SDS制备阶层多孔Si02块体材料，大孔孔径为1—3岫，介孔孔 径为4．5 nm，比表面积可达650 m2·g～。 (2)以TMOS为前驱体、0．01 mol·L。1盐酸为催化剂、环氧丙烷(PO)为凝 胶促进剂，以三嵌段共聚物聚氧乙烯一聚氧丙烯一聚氧乙烯(Pluronic P123)及三甲 苯(TMB)为模板剂及膨胀剂，一步法直接制备兼具连续大孔骨架及有序介孔结构 的阶层多孔Si02块体，大孔孔径为1-2]xm，介孔孔径为10—11 nin，比表面积高 达848 m2·g～，8000C热处理后仍能保持该阶层多孔结构稳定。 (3)对制备的阶层多孔Si02进行相对无毒改性及银负载。3一氨丙基三乙氧 基硅烷(APTES)作为改性剂，首次采用乙醇为改性溶剂，对其进行改性；首次采 用乙二醇为还原剂，利用其还原性对改性后Si02进行银纳米颗粒负载，银负载 率可达15．44wt．％。探究其改性及还原机理、银负载量影响因素，并提出通过适 当温度热处理方法来提高银负载阶层多孔Si02块体的比表面积。 (4)对制备的阶层多孔Si02进行氨基改性，考察氨基改性大孔及阶层多孔 Si02块体材料的C02吸附性能。测试表明：多孔材料孔结构、改性方法、改性 剂相对用量对C02吸附性能有较大的影响；通过物理浸渍法，采用聚乙烯亚胺 (PEI)对阶层多孔二氧化硅(H—Si02)进行氨基改性，所得材料吸附量可达1．37 万方数据 浙江大学硕