金铂合金纳米颗粒的磁电沉积制备及催化性能研究-化学工程专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 Classified Index: TQ153.2 U.D.C: 621.357 Dissertation for the Master Degree in Engineering RESEARCH ON PREPARATION AND CATALYTIC PROPERTIES OF GOLD PLATINUM NANOPARTICLES BY MAGNETO-ELECTRODEPOSITION Candidate： Da Li Supervisor： Lecturer Jinqiu Zhang Academic Degree Applied for： Master of Engineering Speciality： Chemical Engineering Affiliation： School of Chemical Engineering and Technology Date of Defence： June, 2014 Degree-Conferring-Institution： Harbin Institute of Technology 哈尔滨工业大学工学硕士学位论文 哈尔滨工业大学工学硕士学位论文 摘 要 锂空气电池拥有很高的理论比能量，正极反应物氧气可以源源不断地由 外界提供，是未来一种很有潜力的高能电池。对于非水溶液体系锂空气电池， 在放电过程中会产生不可溶的反应产物，降低电池循环性能和比容量。Au-Pt 合金可以有效催化正极反应，加强反应产物的溶解度。但是传统的 Au-Pt 合 金催化剂有团聚、粒径过大和易于脱落等问题。通过传统电沉积制备的纳米 催化剂拥有分布均匀的优势，但是粒径大。强磁场能影响电结晶过程，促进 纳米结构生成，而且关于磁电沉积用于催化剂制备的研究很少，所以本文主 要研究了磁电沉积 Au-Pt 合金催化剂。 研究了直流条件和脉冲条件下电沉积的 Au-Pt 催化剂，优化了直流磁电 沉积工艺参数，得到粒径为 50nm 左右 Au-Pt 催化剂。优化了脉冲磁电沉工 艺参数，得到 30nm 左右 Au-Pt 催化剂。发现垂直磁场能促使催化剂向三维 结构生长，表面更加粗糙，高效催化位点比例上升，使氧的还原电势正移； 平行磁场能促使催化剂颗粒分布更加均匀，粒径减小，比表面积增大，反应 电流密度升高。 建立了磁电沉积过程理论模型，从微观角度解释了磁场在电沉积过程的 作用，垂直磁场下，金属阳离子在阴极表面做垂直于电极表面的螺旋运动， 抑制反应过程中的浓差极化，而在平行磁场下，金属阳离子在阴极表面做平 行于电极表面的陀螺运动，促进反应过程中的浓差极化。 研究发现 At-Pt 合金的共沉积类型属于非正则共沉积，电沉积过程中存 在扩散控制，其成核机制更偏向于连续成核。 关键词：磁电沉积；锂空气电池；催化剂；原位生长 -I- Abstract Lithium-air batteries, a promising batteries, have a high theoretical specific energy. As the raw materials in positive reaction, oxygen can be provided by air continuously. For non-aqueous lithium-air batteries, insoluble product would appear during discharging, which would decrease the cycling performance and specific capacity. Au-Pt alloy could catalyze the positive reaction and increase the insolubility of production. But the traditional Au-Pt alloy catalyst have the problems of uniting, oversized grain diameter and falling of the carrier. Nano- catalyst prepared by traditional electro-deposition have large grain size, though it could be distributed uniformly. High magnetic field could influence the process of electrocrystalization and promote the generation of nano-construct