碱溶液中DMPO￣OH加合物EPR信号形成研究.PDFVIP

第３２卷　 第３期 环　 境　 科　 学　 研　 究 Ｖｏｌ.３２ꎬＮｏ.３ ２０１９年３月 Ｒｅｓｅａｒｃｈ ｏｆ Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ Ｓｃｉｅｎｃｅｓ Ｍａｒ.ꎬ２０１９ 碱溶液中ＤＭＰＯ￣ＯＨ加合物ＥＰＲ信号形成研究 １ꎬ３ １ꎬ３∗ ２ １ꎬ３ １ꎬ３ １ １ 曾　 丹 ꎬ王　 彬 ꎬ 白英臣 ꎬ谌　 书 ꎬ董发勤 ꎬ朱静平 ꎬ黄　 胜 １.西南科技大学环境与资源学院ꎬ四川 绵阳　 ６２１０１０ ２.中国环境科学研究院ꎬ环境基准与风险评估国家重点实验室ꎬ北京　 １０００１２ ３.西南科技大学ꎬ固体废物处理与资源化教育部重点实验室ꎬ四川 绵阳　 ６２１０１０ 摘要: 为考察碱溶液中ＤＭＰＯ￣ＯＨ 加合物的形成情况及其影响因素ꎬ以ＮａＯＨ 溶液为对象ꎬ利用 ＥＰＲ(ｅｌｅｃｔｒｏｎ ｐａｒａｍａｇｎｅｔｉｃ ｒｅｓｏｎａｎｃｅꎬ电子顺磁共振)技术ꎬ通过ＤＭＰＯ (５ꎬ５￣二甲基￣１￣吡咯啉￣Ｎ￣氧化物)自旋捕获ꎬ对不同条件下ＮａＯＨ溶液中ＤＭＰＯ￣ＯＨ 加合物的形成及变化规律进行研究ꎬ探讨ＤＭＰＯ￣ＯＨ加合物的生成过程及降解过程反应机制. 结果表明:①将 ＤＭＰＯ添加到碱 溶液中后ꎬ在ＥＰＲ 内检测到典型的ＤＭＰＯ￣ＯＨ 四重特征峰(１∶２∶２∶１)ꎬ说明碱溶液中形成了ＤＭＰＯ￣ＯＨ加合物.②紫外光激发下ꎬ 碱溶液体系能产生更强的ＤＭＰＯ￣ＯＨ加合物特征信号ꎬ暗反应体系次之ꎬ可见光条件下最弱. ③体系中ＤＭＰＯ￣ＯＨ加合物的生成 与碱溶液浓度密切相关ꎬ当ｃ(ＮａＯＨ)由０００１ｍｏｌ∕Ｌ增至２ ｍｏｌ∕Ｌ时ꎬＤＭＰＯ￣ＯＨ加合物的ＥＰＲ信号峰呈先增后减最终几乎消失 的变化趋势. ④紫外光照时间对体系中ＤＭＰＯ￣ＯＨ加合物的存在影响显著ꎬ随着光照时间的延长ꎬＤＭＰＯ￣ＯＨ加合物的浓度并没 有逐渐增高ꎬ而是更加倾向于逐渐降低的趋势ꎬ这可能是由于形成的ＤＭＰＯ￣ＯＨ加合物在短时间内被淬灭或分解. ⑤碱溶液中 ＤＭＰＯ￣ＯＨ加合物的生成过程为瞬态过程ꎬ降解过程占主导ꎬ并且紫外光在其生成及降解过程中发挥了重要作用. 研究显示ꎬ当 ｃ(ＤＭＰＯ)为３５０ ｍｍｏｌ∕Ｌ、ｃ(ＮａＯＨ)为０１ｍｏｌ∕Ｌ、紫外光照时间为１５ ｍｉｎ时ꎬ碱溶液中ＤＭＰＯ￣ＯＨ加合物的ＥＰＲ信号最佳. 关键词: 碱溶液ꎻＤＭＰＯ￣ＯＨ加合物ꎻ影响因素ꎻ生成规律ꎻ降解过程 中图分类号: Ｘ５０６ꎻＸ１４２　 　 　 　 　 文章编号: １００１￣６９２９(２０１９)０３￣０５００￣０７ 文献标志码: Ａ ＤＯＩ: １０１３１９８∕ｊｉｓｓｎ１００１￣６９２９２０１８０９２１ Ｓｔｕｄｙ ｏｎ ＥＰＲＳｉｇｎａｌ Ｆｏｒｍａｔｉｏｎｏｆ ＤＭＰＯ￣ＯＨＡｄｄｕｃｔ ｉｎＡｌｋａｌｉ Ｓｏｌｕｔｉｏｎ １ꎬ３ １ꎬ３∗ ２ １ꎬ３ １ꎬ３ １ １ ＺＥＮＧ Ｄａｎ ꎬＷＡＮＧ Ｂｉｎ ꎬＢＡＩ Ｙｉｎｇｃｈｅｎ ꎬＣＨＥＮ Ｓｈｕ ꎬＤＯＮＧ Ｆａｑｉｎ ꎬＺＨＵＪｉｎｇｐｉｎｇ ꎬＨＵＡＮＧ Ｓｈｅｎｇ １.Ｓｃｈｏｏｌ ｏｆ Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ ａｎｄ ＲｅｓｏｕｒｃｅꎬＳｏｕｔｈｗｅｓｔ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ｏｆ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ ＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙꎬＭｉａｎｙａｎｇ ６２１０１０ꎬＣｈｉｎａ ２.Ｓｔａｔｅ Ｋｅｙ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ ｏｆ Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ Ｃｒｉｔｅｒｉａ ａｎｄ Ｒｉｓｋ ＡｓｓｅｓｓｍｅｎｔꎬＣｈｉｎｅｓｅ Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ａｃａｄｅｍｙ ｏｆ Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ ＳｃｉｅｎｃｅｓꎬＢｅｉｊｉｎｇ １０００１２ꎬＣｈｉｎａ ３.Ｋｅｙ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ ｏｆ Ｓｏｌｉｄ Ｗａｓｔｅ Ｔｒｅａｔｍｅｎｔ ａｎｄ Ｒｅｓｏｕｒｃｅ Ｒｅｃｙｃｌｅꎬ Ｍｉｎｉｓｔｒｙ ｏｆ Ｅｄｕｃａｔｉｏｎꎬ Ｓｏｕｔｈｗｅｓｔ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ｏｆ Ｓｃ